电化学生物传感器 2009

Human-urine diabetes assay and in vivo rat bladder assay using a fluorine-doped carbon nanotube catheter sensor.

Annals of biomedical engineering Ly SY, Lee JH
阅读原文 PDF DOI PubMed

组成图示

Human-urine diabetes assay and in viv... 传感器构成示意图

点击图片查看大图 · 依据论文自动绘制

传感器类型

电化学生物传感器

检测对象

葡萄糖(Glucose);样品基质:人尿液、大鼠膀胱液

检测原理

氟掺杂碳纳米管(FCN)表面形成–F–C–/–Cx–(H–F)n–基团,可与葡萄糖发生氧化还原或离子相互作用,使葡萄糖在电极界面被氧化/还原并产生特征峰电流。检测时,葡萄糖浓度越高,界面氧化还原反应越强,CV或SW峰电流越大。SW法采用1.0 V积累电位、150 s积累时间,使葡萄糖或其反应产物在电极表面富集,从而放大信号并降低检出限。信号通过手持式伏安仪以峰电流和峰电位读出,实现尿液及膀胱内葡萄糖的定量分析。

检测灵敏度

LOD: 0.6 μg/L (3.3×10^-9 M, S/N=3);线性范围: SW 30–270 μg/L,CV 5–40 mg/L;SW斜率: Dx/Dy = 0.0414;R^2 = 0.9968;尿液加标斜率: Dx/Dy = 0.0855;R^2 = 0.9817;CV斜率: Dx/Dy = 0.0226;FCN/CN对比斜率: 0.15880/0.0535

效应效果

0.1 mg/L加标RSD为0.607(n=15)。FCN电极40 mg/L峰电流6.41×10^-7 A,约为CNT电极3.471×10^-7 A的2倍,斜率Dx/Dy由0.0535升至0.15880。健康男性尿液测得6.619±0.06 μg/mL(n=3),糖尿病女性尿液26.79±0.16 μg/mL(n=3)。大鼠膀胱体内20 mg/L加标峰电流在6.24×10^-5–12.71×10^-5 A间稳定,误差±5%,可用1–2个月。作者称其灵敏度优于多种色谱/电化学方法,适用于糖尿病尿液诊断与器官体内实时监测。

传感器的构成

  • 工作电极基底:碳纳米管(CNT)糊电极,由CNT、HF和矿物油组成,提供导电与催化基底。
  • 纳米修饰层:氟掺杂碳纳米管(FCN)糊层,含40% CNT、40% HF(50% BF4H水溶液)和20%矿物油,经0.1 M H3PO4循环伏安固定氟。
  • 葡萄糖响应界面:FCN表面 –F–C–/–Cx–(H–F)n– 基团,与葡萄糖发生氧化还原/离子相互作用,无独立酶或抗体识别元件。
  • 参比电极:氯化物涂覆银线(Ag/AgCl/KCl),提供稳定电位参考。
  • 对电极:铂线(Pt),完成电化学回路。
  • 导管封装:3 mm直径、100 mm长导管毛细管,封装工作糊并便于插入膀胱。
  • 检测仪器:手持式伏安传感器(Bioelectronics-1)/电化学分析仪,进行CV和SW信号读出。

中文摘要

本研究开发了一种基于氟掺杂碳纳米管(FCN)的新型电化学生物传感器,用于循环伏安(CV)和方波剥离伏安(SW)法检测葡萄糖。该传感器以碳纳米管(CNT)、HF和矿物油按4:4:2重量比制备糊电极,并在0.1 M H3PO4中经循环伏安固定氟,形成可响应葡萄糖的FCN界面。优化条件下,SW法检出限(S/N=3)为0.6 μg/L(3.3×10^-9 M),在0.1 mg/L加标中相对标准偏差为0.607(n=15)。作者将该传感器用于糖尿病患者尿液葡萄糖检测,并将导管型FCN电极插入大鼠膀胱,连接手持式电化学分析仪,实现体内代谢葡萄糖的实时伏安分析。结果表明,该体系可用于器官治疗、生物分析和体内监测。

英文摘要

The creation of a novel biosensor consisting of a fluorine-doped carbon nanotube (FCN) was explored for use in cyclic voltammetric (CV) and square-wave stripping voltammetric (SW) glucose assay. In the experiment that was carried out in this study, analytical optimum conditions were attained at the low detection limit (S/N3) of 0.6 microg/L (3.3 x 10(-9) M). In the 0.1 mg/L spike, the relative standard deviation of 0.607 (n = 15) was obtained. This was used for the diagnosis of the urine of patients with diabetes. Moreover, the catheter-type electrode (CE) can be inserted into a rat bladder through the rat's organs. Thus, it can be connected with an electrochemical analyzer that can be fitted with an interface for the real-time in vivo analysis of metabolic glucose. The developed system can be used for organ treatment, biological analysis, and in vivo control.

关键词

葡萄糖氟掺杂碳纳米管电化学生物传感器方波剥离伏安尿液检测体内膀胱检测