电化学生物传感器 2009

Fabrication of boron-doped diamond nanorod forest electrodes and their application in nonenzymatic amperometric glucose biosensing.

ACS nano Luo D, Wu L, Zhi J
阅读原文 PDF DOI PubMed

组成图示

Fabrication of boron-doped diamond na... 传感器构成示意图

点击图片查看大图 · 依据论文自动绘制

传感器类型

电化学生物传感器

检测对象

葡萄糖(glucose);样品基质:0.1 M NaOH 水溶液(含抗坏血酸 AA、尿酸 UA 干扰实验)

检测原理

该传感器为非酶电化学体系,无抗体、适配体或酶识别元件。葡萄糖直接扩散至 BDDNF 电极表面,在 0.1 M NaOH 中于 0.7 V(vs SCE)发生电氧化,产生与浓度相关的法拉第电流。BDDNF 由硅纳米线支撑的硼掺杂金刚石纳米棒构成,具有三维多孔结构和较大真实表面积,使动力学控制的葡萄糖氧化电流随纳米表面面积显著增强;而抗坏血酸(AA)和尿酸(UA)等干扰物的氧化主要受扩散控制,电流主要取决于几何面积,受粗糙度影响较小。因此,高粗糙度 BDDNF 在放大葡萄糖信号的同时抑制干扰物贡献,安培稳态电流随葡萄糖浓度升高而线性增加。

检测灵敏度

LOD: 0.2 ± 0.01 μM(S/N = 3);线性范围: 0–7 mM;R = 0.993;灵敏度: 8.1 μA mM−1 cm−2

效应效果

BDDNF 电极在 0.7 V(vs SCE)下对葡萄糖响应快速,约 20 s 内达到稳态。线性范围 0–7 mM,R = 0.993,灵敏度 8.1 μA mM−1 cm−2,LOD 0.2 ± 0.01 μM(S/N = 3)。在 1 mM AA 和 0.2 mM UA 存在下,葡萄糖氧化峰未与干扰峰重叠,选择性良好。1.5 mM 葡萄糖/0.1 M NaOH 中重复 150 次后活性损失约 8%,表明 H 端金刚石表面抗吸附、抗污染。未报告 RSD 与实际样品回收率。作者认为其兼具灵敏度、选择性和生物相容性,适用于实际葡萄糖检测。

传感器的构成

  • 基底/换能器电极:p型硅片(Si wafer, 100)作为导电基底与机械支撑。
  • 纳米线骨架:硅纳米线(SiNWs)由 HF/AgNO3 无电金属沉积(EMD)法刻蚀形成,提供三维高粗糙度结构。
  • 金刚石修饰层:硼掺杂金刚石(BDD)纳米棒森林(BDDNF)经 HFCVD 沉积于 SiNWs 表面,作为高表面积导电传感界面。
  • 掺杂源:三甲基硼(trimethyl borate,0.5% atoms ratio)提供硼掺杂,提高 BDD 导电性。
  • 成核剂:金刚石纳米颗粒(diamond nanoparticles)在 SiNWs 表面提供成核位点,促进 BDD 生长。
  • 表面态:H 端金刚石表面(H-terminated diamond surface)降低分子吸附与污染,提高稳定性。
  • 识别元件:无(非酶体系,无抗体、适配体、酶或 DNA 探针等识别元件)。
  • 信号标记物:无(无外加催化剂、介体或标记物,直接检测葡萄糖氧化电流)。

中文摘要

本文报道了一种硼掺杂金刚石纳米棒森林(BDDNF)电极的制备及其在非酶安培法葡萄糖传感中的应用。该电极通过热丝化学气相沉积(HFCVD)方法在硅纳米线阵列上沉积硼掺杂金刚石薄膜而获得。与常规平面硼掺杂金刚石(BDD)电极相比,BDDNF 电极具有更低的背景电流、更宽的电化学窗口、更高的双电层电容和更大的有效表面积,因而表现出更优异的电化学性能。该电极无需酶、催化剂或介体,仅将裸电极浸入葡萄糖溶液即可实现对葡萄糖的直接电化学检测。在碱性条件下,BDDNF 电极对葡萄糖氧化产生快速、稳定的安培响应,并能在抗坏血酸(AA)和尿酸(UA)等常见干扰物存在下选择性检测葡萄糖。结果表明,该纳米结构金刚石电极具有良好的灵敏度、选择性和稳定性,为实际葡萄糖检测提供了潜在应用价值。

英文摘要

A boron-doped diamond nanorod forest (BDDNF) electrode has been fabricated by hot filament chemical vapor deposition (HFCVD) method. This BDDNF electrode exhibits very attractive electrochemical performance compared to conventional planar boron-doped diamond (BDD) electrodes, notably improved sensitivity and selectivity for biomolecule detection. The BDDNF electrode, with the possibility of fabricating a sensitive biosensor for glucose without any catalyst or mediators, shows good activity toward direct detection of glucose by simply putting the bare BDDNF electrode into the glucose solution. Furthermore, the marked selectivity of the BDDNF electrode is very favorable for the determination of glucose in the presence of ascorbic acid (AA) and uric acid (UA). The robust sensitive and selective responses of this nanostructure indicate the promise of this kind of diamond electrode for real applications.

关键词

硼掺杂金刚石纳米棒森林电极葡萄糖非酶电化学传感安培检测抗干扰选择性