传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖(glucose);样品基质:PBS、人血与 PBS 等体积混合液(human blood/PBS mixture)
检测原理
葡萄糖氧化酶(GOD)特异性识别并催化葡萄糖氧化,反应消耗 O2 并生成 H2O2。石墨烯/AuNPs/壳聚糖复合膜中的石墨烯提供高导电网络,AuNPs 提供电催化位点,二者协同增强电子传递并催化 H2O2 与 O2 的电化学转化。在负电位(如 −0.2 V)下,葡萄糖浓度升高使 O2 消耗增加,O2 还原阴极电流下降;在正电位(如 0.5 V)下,生成的 H2O2 被氧化,阳极电流上升。通过安培法或循环伏安法读取电流变化,即可定量葡萄糖浓度。该设计利用酶催化与纳米材料电催化协同实现信号放大,无需外源标记物。
检测灵敏度
葡萄糖:LOD: 180 μM(−0.2 V);线性范围: 2–10 mM(−0.2 V,R = 0.999)、2–14 mM(0.5 V,R = 0.999);人血样品线性范围: 2.5–7.5 mM(R = 0.991);灵敏度: 0.55 μA mM−1。H2O2:线性范围: 0.2–4.2 mM(−0.2 V,R = 0.998);灵敏度: 99.5 μA mM−1 cm−2。
效应效果
重现性良好:1 mM H2O2 连续 10 次 RSD 2.4%;6 mM 葡萄糖在 −0.2 V 和 0.5 V 下连续 10 次 RSD 分别为 3.2%、3.5%。稳定性:1 周后响应增加 3.2%,半月后增加 4.6%,优于 PtNPs–CNT(3 天降 10%)和 CNT–TiO2–Nafion(2 周降 14%)传感器;重现性优于 PtNPs 基(RSD 5.2%、4.2%),线性范围宽于 GOD/壳聚糖(0.6–2.8 mM)。人血/PBS 中 2.5–7.5 mM 线性(R=0.991),4.5 mM RSD 4.7%,与商品化传感器(RSD 3–6%)相当,可用于血糖检测。
传感器的构成
- 基底/换能器电极:金电极(Au electrode),抛光后作为导电基底与电化学换能器。
- 纳米材料修饰层:石墨烯/金纳米粒子/壳聚糖纳米复合膜(graphene/AuNPs/chitosan film),由石墨烯、AuNPs 和壳聚糖涂覆干燥形成,提供导电网络、电催化位点和生物相容固定基质。
- 识别元件:葡萄糖氧化酶(GOD),物理包埋于石墨烯/AuNPs/壳聚糖膜中,特异性催化葡萄糖氧化。
- 信号换能层:石墨烯/AuNPs 纳米复合材料,电催化 H2O2 和 O2,将酶反应产物/底物消耗转换为电流信号。
- 电子供体/底物:葡萄糖(glucose),作为 GOD 底物参与酶促反应并产生电化学信号。
中文摘要
本文报道了一种新型葡萄糖生物传感器,将葡萄糖氧化酶(GOD)固定于含石墨烯/金纳米粒子(AuNPs)纳米复合物的壳聚糖薄膜中,并修饰于金电极表面。所得石墨烯/AuNPs/壳聚糖复合膜对 H2O2 和 O2 表现出良好的电催化活性。在 −0.2 V 下,该修饰电极对 H2O2 具有 0.2–4.2 mM 的宽线性响应(R=0.998),灵敏度达 99.5 μA mM−1 cm−2,重现性良好,其优异电催化活性可能源于石墨烯与 AuNPs 的协同作用。以 GOD 为模型,通过简单涂覆法构建了石墨烯/AuNPs/GOD/壳聚糖复合修饰电极。所得生物传感器对葡萄糖表现出良好的安培响应,在 −0.2 V 下线性范围为 2–10 mM(R=0.999),在 0.5 V 下为 2–14 mM(R=0.999),重现性良好,检出限为 180 μM。对人血中葡萄糖浓度进行了初步研究,在 2.5–7.5 mM 范围内,传感器阴极峰电流随葡萄糖浓度增加呈线性下降。该石墨烯/AuNPs/GOD/壳聚糖复合膜对葡萄糖具有显著电化学响应,为葡萄糖的电化学检测提供了有前景的应用。
英文摘要
A novel glucose biosensor based on immobilization of glucose oxidase in thin films of chitosan containing nanocomposites of graphene and gold nanoparticles (AuNPs) at a gold electrode was developed. The resulting graphene/AuNPs/chitosan composites film exhibited good electrocatalytical activity toward H(2)O(2) and O(2). The wide linear response to H(2)O(2) ranging from 0.2 to 4.2 mM (R=0.998) at -0.2V, high sensitivity of 99.5 microA mM(-1) cm(-2) and good reproducibility were obtained. The good electrocatalytical activity might be attributed to the synergistic effect of graphene and AuNPs. With glucose oxidase (GOD) as a model, the graphene/AuNPs/GOD/chitosan composite-modified electrode was constructed through a simple casting method. The resulting biosensor exhibited good amperometric response to glucose with linear range from 2 to 10 mM (R=0.999) at -0.2V and from 2 to 14 mM (R=0.999) at 0.5 V, good reproducibility and detection limit of 180 microM. Glucose concentration in human blood was studied preliminarily. From 2.5 to 7.5 mM, the cathodic peak currents of the biosensor decrease linearly with increasing the glucose concentrations. The graphene/AuNPs/GOD/chitosan composites film shows prominent electrochemical response to glucose, which makes a promising application for electrochemical detection of glucose.