组成图示
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传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖（glucose），样品基质为pH 7.0 PBS缓冲液
检测原理
该传感器采用酶促电化学检测原理。Fe3O4–Au–PHDT–GOx磁性聚合物生物纳米复合物通过磁场固定于Au磁性电极表面，其中GOx被包埋于PHDT聚合物层中。当样品中的葡萄糖扩散至电极表面时，GOx催化葡萄糖氧化反应并生成H2O2。在0.7 V（vs SCE）恒电位下，生成的H2O2在Au电极表面发生电化学氧化，产生与葡萄糖浓度成正比的安培电流。Fe3O4提供超顺磁性以便快速分离和固定，Au纳米颗粒增强界面导电性，PHDT膜则作为扩散屏障，允许小分子H2O2透过而抑制抗坏血酸和尿酸等较大干扰物的电化学氧化，从而提高选择性。该体系无需外源信号标记，依靠酶催化产物直接电化学氧化实现信号转换。
检测灵敏度
LOD: 0.33 μM (S/N = 3)；线性范围: 2.0–2600 μM；灵敏度: 110 μA cm−2 mM−1；R^2 = 0.9989
效应效果
该传感器在pH 7.0 PBS中对葡萄糖表现出高灵敏度和快速响应，响应时间小于5 s。与CPEM方案相比，Fe3O4–Au–PHDT–GOx/Au的灵敏度提高2.7倍；与CEP方案相比提高207倍。其抗干扰能力良好，PHDT膜使电极对H2O2保留约58%响应，而对抗坏血酸（AA）和尿酸（UA）的响应低于10%，从而抑制常见干扰物。稳定性方面，Fe3O4–Au–PHDT–GOx/Au和Fe3O4–PHDT–GOx/Au分别可保持80%初始响应12周和10周，明显优于CPEM的4周和CEP的1周。作者认为该化学氧化合成与磁性分离/固定策略可用于生物传感、生物催化、生物燃料电池和生物亲和分离。
传感器的构成
- 基底/换能器电极：Au磁性电极（Au/石英晶片，背面粘接NdFeB永磁体，暴露面积9 mm2），作为工作电极并提供磁固定支撑
- 磁性纳米复合核：Fe3O4–Au纳米复合物（Fe3O4纳米颗粒表面生长Au纳米颗粒），提供超顺磁性、Au–S结合位点和导电增强
- 聚合物修饰层：poly(HDT)（PHDT，由HDT经BQ化学氧化聚合形成），包埋GOx并作为扩散屏障抑制干扰物
- 识别元件：葡萄糖氧化酶（GOx），催化葡萄糖氧化生成H2O2
- 信号产生物：H2O2（由GOx催化葡萄糖产生），在0.7 V下于Au电极发生电化学氧化产生安培电流
- 磁性固定部件：NdFeB永磁体（8 mm直径、10 mm高），用于将MPBNCs从悬浮液中磁分离并固定到Au电极表面
- 电解液：pH 7.0 PBS（0.1 M KH2PO4–K2HPO4 + 0.1 M K2SO4），提供酶反应和电化学测量介质
中文摘要
本文报道了一种基于磁性聚合物生物纳米复合物的高性能葡萄糖安培生物传感器。作者以1,6-己二硫醇（HDT）为单体，葡萄糖氧化酶（GOx）为模型酶，Fe3O4或Fe3O4–Au为磁性纳米材料，在pH 7.0磷酸盐缓冲液悬浮液中通过1,4-苯醌（BQ）化学氧化HDT，一锅合成Fe3O4–Au–poly(HDT)（PHDT）–GOx磁性聚合物生物纳米复合物（MPBNCs），使GOx以高负载和高活性被包埋。利用透射/扫描电镜和紫外–可见光谱对MPBNCs进行表征。随后通过简便高效的磁性分离/固定方法，将MPBNCs固定于Au磁性电极表面，构建Fe3O4–Au–PHDT–GOx/Au葡萄糖生物传感器。该传感器表现出高灵敏度（110 μA cm−2 mM−1）、低检出限（0.33 μM，S/N=3）、快速响应（<5 s）以及良好的抗干扰能力和稳定性，性能优于传统电聚合及化学预氧化/电聚合方案。所提出的化学氧化合成与磁性分离/固定策略在生物传感、生物催化、生物燃料电池和生物亲和分离等领域具有应用潜力。
英文摘要
One-pot chemical oxidation of 1,6-hexanedithiol (HDT) in its aqueous suspension containing glucose oxidase (GOx) and Fe(3)O(4)-Au nanocomposites by 1,4-benzoquinone yields novel Fe(3)O(4)-Au-poly(HDT) (PHDT)-GOx magnetic polymeric bionanocomposites (MPBNCs) with GOx immobilized at high load and high activity. Transmission/scanning electron microscopy and UV-vis spectrophotometry are used to characterize the prepared MPBNCs. A Fe(3)O(4)-Au-PHDT-GOx/Au electrode has been prepared by facile and efficient magnetism separation/immobilization of the MPBNCs onto an Au magnetism-electrode for biosensing of glucose, which exhibits high detection sensitivity (110 microA cm(-2) mM(-1)), low detection limit (0.33 microM, S/N=3), rapid response time (<5 s), and excellent anti-interferent ability and stability. The biosensor performs better than those based on the existing protocols of conventional electropolymerization and chemical preoxidation/electropolymerization of monomer. The chemical oxidation synthesis and magnetism separation/immobilization protocol proposed here for convenient preparation and surface immobilization of functional MPBNCs of the target biomolecules may have application potential in many fields, such as biosensing, biocatalysis, biofuel cells, and bioaffinity separation.