组成图示
点击图片查看大图 · 依据论文自动绘制
传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖（glucose）；样品基质：0.1 M PBS（pH 7.0）空气饱和缓冲液
检测原理
葡萄糖氧化酶（GOD）通过静电作用固定于聚合物离子液体包覆碳纳米管（PIL-CNTs）表面，Nafion 层进一步稳定酶层。在空气饱和 PBS 中，PIL-CNTs 对溶解氧（O2）具有强电催化还原能力，电极在约 -0.16 V 附近产生 O2 还原电流。当葡萄糖存在时，GOD 催化葡萄糖氧化并消耗 O2，使电极附近 O2 浓度降低，O2 还原电流随葡萄糖浓度增加而下降。同时，PIL-CNTs 的高导电性和正电荷界面促进 GOD 中 FAD 中心的直接电子转移，形成可逆氧化还原峰。该传感器属于第三代酶生物传感器，以 O2 消耗引起的电流下降作为葡萄糖定量信号，检测电位较低，抗干扰能力强。
检测灵敏度
线性范围: 0.05–6 mM（Nafion/GOD/PIL-CNTs/GC，R = 0.9946）；线性范围: 0.05–4 mM（Nafion/GOD/CNTs/GC，R = 0.9955）；灵敏度: 0.853 μA mM−1（Nafion/GOD/PIL-CNTs/GC）；灵敏度: 0.676 μA mM−1（Nafion/GOD/CNTs/GC）
效应效果
该 GOD/PIL-CNTs/GC 葡萄糖生物传感器分析性能良好。与 Nafion/GOD/CNTs/GC 相比，线性范围更宽（0.05–6 mM 对 0.05–4 mM），灵敏度更高（0.853 μA mM−1 对 0.676 μA mM−1），作者认为其灵敏度高于文献中其他第三代葡萄糖生物传感器。稳定性方面，连续循环伏安 40 次后峰电流下降小于 6%，100 次后保留 90% 以上；4 °C PBS 中间歇使用 2 周后保留 94% 初始葡萄糖响应。选择性方面，0.5 mM 葡萄糖存在下，0.01 mM 尿酸和 0.01 M 抗坏血酸干扰可忽略。重现性方面，2 mM 葡萄糖连续 6 次测定 RSD 为 3.3%。该工作表明 PIL-CNTs 是氧化还原蛋白直接电化学与生物传感的有前景平台。
传感器的构成
- 基底/换能器电极：玻璃碳电极（GC），抛光后作为导电基底和电化学换能器
- 纳米材料修饰层：聚合物离子液体包覆碳纳米管（PIL-CNTs），由多壁碳纳米管（CNTs）表面原位聚合 1-乙烯基-3-乙基咪唑鎓溴（[VEIM]Br）形成聚合物离子液体（PIL）层，提供导电、生物相容、正电荷静电固定酶并增强 O2/H2O2 电催化
- 识别元件：葡萄糖氧化酶（GOD），固定于 PIL-CNTs 上，特异性催化葡萄糖氧化并消耗 O2
- 封闭/固定层：Nafion 117 乙醇溶液（1 wt.%），涂覆于 GOD/PIL-CNTs 表面，防止 GOD 泄漏并稳定酶层
- 信号标记物：无外源标记物；GOD 内源黄素腺嘌呤二核苷酸（FAD）中心直接电子转移，O2 还原电流变化作为信号
中文摘要
本文首次设计并制备了聚合物离子液体包覆碳纳米管（PIL-CNTs）复合材料，用于氧化还原蛋白的直接电化学与生物传感。通过热引发自由基聚合，将 1-乙烯基-3-乙基咪唑鎓溴（[VEIM]Br）单体在碳纳米管表面原位聚合，形成均匀包覆的聚合物离子液体（PIL）层；透射电子显微镜、热重分析和傅里叶变换红外光谱证实了 PIL 层在碳纳米管表面的包覆及均匀分布。与原始碳纳米管及离子液体单体/碳纳米管物理混合物相比，PIL-CNTs 具有更好的水分散性，并对 O2 还原和 H2O2 氧化/还原表现出更强的电催化活性。以葡萄糖氧化酶（GOD）为模型蛋白，在 PIL-CNTs 修饰的玻璃碳电极上实现了 GOD 的直接电子转移，峰电位分离约 32 mV，表明电子传递速率较快。基于该复合材料的 GOD/PIL-CNTs/GC 葡萄糖生物传感器对葡萄糖具有良好分析性能，线性响应范围达 0.05–6 mM，灵敏度为 0.853 μA mM−1，并表现出良好的稳定性和选择性。
英文摘要
Polymerized ionic liquid-wrapped carbon nanotubes (PIL-CNTs) were firstly designed for direct electrochemistry and biosensing of redox proteins. The CNTs were coated successfully with polymerized ionic liquid (PIL) layer, as verified by transmission electron microscopy (TEM), thermogravimetric analysis (TGA) and Fourier transform infrared (FT-IR) spectroscopy. The PIL-CNTs were dispersed better in water and showed superior electrocatalysis toward O(2) and H(2)O(2) comparing to pristine CNTs and the mixture of IL monomer and CNTs. With glucose oxidase (GOD) as a protein model, the direct electrochemistry of the redox protein was investigated on the PIL-CNTs modified glassy carbon (GC) electrode and excellent direct electrochemical performance of GOD molecules was observed. The proposed biosensor (GOD/PIL-CNTs/GC electrode) displayed good analytical performance for glucose with linear response up to 6mM, response sensitivity of 0.853 microA mM(-1), good stability and selectivity.