电化学生物传感器 2010

SiO2 coated Fe3O4 magnetic nanoparticle dispersed multiwalled carbon nanotubes based amperometric glucose biosensor.

Talanta Baby TT, Ramaprabhu S
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组成图示

SiO2 coated Fe3O4 magnetic nanopartic... 传感器构成示意图

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传感器类型

电化学生物传感器

检测对象

葡萄糖(glucose),样品基质:磷酸盐缓冲液(PBS);文中提及食品工业应用但未明确具体食品基质

检测原理

葡萄糖在葡萄糖氧化酶(GOD)催化下被氧化为葡萄糖酸内酯并生成过氧化氢(H2O2)。Fe3O4@SiO2/MWNTs 修饰层提供高比表面积和导电通道,使 GOD 保持活性并促进电子转移;H2O2 在电极表面发生低过电位的电催化还原/氧化,产生与葡萄糖浓度成正比的稳态安培电流。MWNTs 的大比表面积可负载更多 GOD,Fe3O4 与 SiO2 壳层改善界面稳定性和生物相容性,外层 Nafion 阻挡抗坏血酸、尿酸等干扰。随着葡萄糖浓度升高,H2O2 生成量增加,电流响应增大,从而实现定量检测。

检测灵敏度

LOD: 800 nM;线性范围: 1 μM–30 mM;R^2 = 0.9994;灵敏度: 58.9 μA/mM cm2

效应效果

该传感器响应快速,加入葡萄糖后 3–6 s 内达到稳态电流。外层 Nafion 可有效抑制 0.2 mM 抗坏血酸和尿酸的电化学干扰。其线性范围为 1 μM–30 mM,检出限 800 nM,相关系数 0.9994,灵敏度 58.9 μA/(mM·cm2),表观 Michaelis–Menten 常数 Kappm 为 13 mM,最大电流 Imax 为 25 μA。作者称其稳定性和重现性良好,但未提供 RSD 及实际样品加标回收率数据。与已报道的 GOD/Fe3O4@SiO2/GC 电极(线性范围 1.0×10−5–4.0×10−3 M,LOD 3.2 μM)相比,本传感器灵敏度更高、检出限更低,作者认为可用于食品工业葡萄糖检测。

传感器的构成

  • 基底/换能器电极:玻璃碳电极(GCE,3 mm),提供导电基底与电子转移动态界面
  • 纳米材料修饰层:功能化多壁碳纳米管(MWNTs),经硝酸处理引入羧基,提供高比表面积、导电通道和酶固定位点
  • 磁性纳米粒子:四氧化三铁(Fe3O4)纳米粒子负载于 MWNTs,提供超顺磁性并改善界面电子转移
  • 生物相容壳层:二氧化硅(SiO2)壳层包覆 Fe3O4,稳定磁性纳米粒子、提高生物相容性并形成 Fe–O–Si 界面
  • 分散/成膜介质:Nafion(0.5% 溶液),分散 Fe3O4@SiO2/MWNTs 并在 GCE 上成膜,增强电极稳定性
  • 识别/催化元件:葡萄糖氧化酶(GOD),催化葡萄糖氧化并生成 H2O2,是识别与催化元件
  • 选择性封闭/抗干扰层:外层 Nafion(2.5 μL,0.5%),阻挡抗坏血酸、尿酸等电活性干扰物

中文摘要

本文报道了一种基于二氧化硅包覆磁性纳米粒子修饰多壁碳纳米管(Fe3O4@SiO2/MWNTs)的玻璃碳电极(GCE)安培型葡萄糖生物传感器。多壁碳纳米管通过稀土基 AB3 合金氢化物催化剂催化乙炔化学气相分解法合成,经纯化及功能化后,在其表面负载磁性 Fe3O4 纳米粒子,并用简单化学还原法均匀包覆生物相容性 SiO2 壳层。采用 XRD、FT-IR、SEM、TEM、VSM、EDX 和 UV-vis 等手段对磁性纳米粒子修饰的 MWNTs 进行表征。将葡萄糖氧化酶(GOD)沉积于 Nafion 分散的 Fe3O4@SiO2/MWNTs 电极上制备安培型生物传感器。所得生物电极保持良好生物催化活性,可实现快速、灵敏的葡萄糖定量。循环伏安法和安培法结果表明,该传感器对葡萄糖在 1 μM 至 30 mM 范围内呈线性响应,检出限为 800 nM,显示其在食品工业中检测葡萄糖的应用潜力。

英文摘要

A new type of amperometric glucose biosensor based on silicon dioxide coated magnetic nanoparticle decorated multiwalled carbon nanotubes (Fe(3)O(4)@SiO(2)/MWNTs) on a glassy carbon electrode (GCE) has been developed. MWNTs have been synthesized by catalytic chemical vapour decomposition (CCVD) of acetylene over rare earth (RE) based AB(3) alloy hydride catalyst. The as-grown MWNTs have been purified and further functionlized. Functionalized MWNTs have been decorated with magnetic Fe(3)O(4) nanoparticles which have been uniformly coated with biocompatible SiO(2) using a simple chemical reduction method. The characterization of magnetic nanoparticle modified MWNTs have been done by X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infra red spectroscopy (FT-IR), scanning electron microscope (SEM), transmission electron microscope (TEM), vibrating sample magnetometer (VSM), energy dispersive X-ray analysis (EDX) and UV-vis spectroscopy. Amperometric biosensor has been fabricated by the deposition of glucose oxidase (GOD) over Nafion-solubilized Fe(3)O(4)@SiO(2)/MWNTs electrode. The resultant bioelectrode retains its biocatalytic activity and offers fast and sensitive glucose quantification. The performance of the biosensor has been studied using cyclic voltammetry and amperometry and the results have been discussed. The fabricated glucose biosensor exhibits a linear response from 1 microM to 30 mM with an excellent detection limit of 800 nM indicating the potential applications in food industries.