传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖(glucose);样品基质:0.1 M PBS(pH 6.5),文中讨论血液/尿液等实际样品
检测原理
葡萄糖进入传感膜后被葡萄糖氧化酶(GOx)识别并催化氧化,生成葡萄糖内酯和过氧化氢(H2O2),同时酶活性中心发生还原。Fc-羰基-β-环糊精包合复合物(FcCD)作为电子介体,在还原态/氧化态之间传递电子;碳纳米管(CNTs)提供导电通道并促进 FcCD 与玻璃碳电极(GCE)之间的电子跳跃,使催化电流在低于 200 mV 的低电位下产生。随着葡萄糖浓度升高,酶催化产生的电子流增加,FcCD 向电极传递的电子数增加,恒电位电流随之增大。该设计通过共价固定 FcCD 防止介体泄漏,并利用低电位避开抗坏血酸、尿酸和半胱氨酸干扰。
检测灵敏度
LOD: 2.2 × 10^-6 M;线性范围: 1.0 × 10^-5–2.90 × 10^-3 M;R^2 = 0.9999
效应效果
该传感器响应迅速,葡萄糖加入后 5 s 内达到稳态。在 5.0 mM 葡萄糖下,CNT-PLL-FcCD-GOx 电极电流为 8.46 mA,比无 CNT 的 PLL-FcCD-GOx(6.04 mA)高 40%,催化峰电位负移 30 mV。选择性方面,5 倍浓度的 L-半胱氨酸、抗坏血酸和尿酸不干扰葡萄糖检测。重现性良好,8 个电极在 0.2 mM 葡萄糖中 RSD 为 2.8%;单电极连续 200 次测量后电流仅下降 4.9%。4 ℃ 干燥保存 21 天后仍保持初始响应的 88%。作者认为该无试剂安培葡萄糖传感器适用于血液/尿液等实际样品中葡萄糖的快速、抗干扰检测。
传感器的构成
- 基底电极:玻璃碳电极(GCE),提供导电基底与电子换能界面
- 纳米修饰层:羧基化碳纳米管(CNTs),提高导电性并促进 FcCD 与电极间电子传递
- 共价连接层:聚-L-赖氨酸(PLL),经 EDC/NHS 偶联到 CNT 羧基,提供氨基连接 FcCD
- 电子介体层:Fc-羰基-β-环糊精包合复合物(FcCD),共价固定于 PLL,作为低电位电子传递介体并防止 Fc 泄漏
- 识别元件:葡萄糖氧化酶(GOx),经 EDC 共价连接,催化葡萄糖氧化并产生 H2O2
- 成膜固定层:Nafion 乙醇溶液(5%),与修饰复合物混合涂覆,形成稳定传感膜
中文摘要
本文构建了一种新型葡萄糖生物传感器,以二茂铁-羰基-β-环糊精包合复合物(FcCD)作为电子传递介体,碳纳米管(CNTs)作为电子传递促进剂。FcCD 包合复合物与葡萄糖氧化酶(GOx)通过聚-L-赖氨酸(PLL)共价连接到 CNTs 上,制备成葡萄糖传感器。该传感器在低于 200 mV 的低电位下实现葡萄糖的电催化氧化,从而避免实际样品中主要干扰物 L-半胱氨酸、抗坏血酸和尿酸的干扰,即使这些干扰物浓度达到葡萄糖的 5 倍也不影响检测。传感器对葡萄糖响应迅速,葡萄糖浓度在 1.0×10^-5 至 2.90×10^-3 M 范围内呈良好线性,检出限为 2.2×10^-6 M。
英文摘要
A novel glucose biosensor was constructed by using ferrocene-carbonyl-beta-cyclodextrin (FcCD) inclusive complex as electron-transfer mediator and carbon nanotubes (CNTs) as electron-transfer promoter. FcCD inclusive complex and glucose oxidase (GOx) were covalently bonded to CNTs by poly-l-lysine (PLL) to fabricate a glucose biosensor. The electrocatalytic oxidation of glucose at the biosensor occurred at low potential below 200 mV, avoiding the interference of the main interfering substances in real samples containing a 5-times higher concentration of l-cysteine, ascorbic acid, and uric acid. The biosensor showed fast response for glucose. A broad linear range of glucose concentration from 1.0 x 10(-5) to 2.90 x 10(-3) M was obtained and the detection limit was 2.2 x 10(-6) M.