场效应晶体管(FET)生物传感器 2010

A urea biosensor based on pH-sensitive Sm2TiO5 electrolyte-insulator-semiconductor.

Analytica chimica acta Pan TM, Huang MD, Lin WY, Wu MH
阅读原文 PDF DOI PubMed

组成图示

A urea biosensor based on pH-sensitiv... 传感器构成示意图

点击图片查看大图 · 依据论文自动绘制

传感器类型

场效应晶体管(FET)生物传感器

检测对象

尿素(urea);样品基质为PBS缓冲液/人工尿素溶液,文中提及可应用于血液和尿液。

检测原理

该传感器采用酶促间接电位法。脲酶催化尿素水解:NH2CONH2+3H2O→2NH4++OH−+HCO3−,使传感膜附近OH−浓度升高、局部pH增加。Sm2TiO5高k绝缘膜表面存在羟基位点,H+/OH−在其表面结合或解离,改变表面势与平带电压,使EIS电容-电压曲线发生移动。通过测量达到归一化电容0.6所需响应电压,可得到与pH相关的电位变化。由于pH-EIS对H+的灵敏度为60.5 mV/pH,尿素浓度经脲酶转化为pH变化后,整体灵敏度为72.85 mV/purea。该过程无额外化学放大,主要依靠酶催化和pH敏感膜的高响应。

检测灵敏度

线性范围: 0.1–32 mM;灵敏度: 72.85 mV/purea;pH灵敏度: 60.5 mV/pH(pH 2–12);滞后电压: 2.72 mV;漂移率: 1.15 mV h−1

效应效果

900 °C退火Sm2TiO5 EIS器件对H+选择性高,对Na+、K+、Ca2+、Mg2+的选择系数分别为−5.94、−5.66、−6.52和−6.56;滞后电压2.72 mV,漂移率1.15 mV/h。与Si3N4、Al2O3、Ta2O5、WO3、HfO2、Y2O3、Pr2O3和PrTiO3膜相比,其pH灵敏度最高,滞后和漂移处于较低水平。尿素生物传感器在140天内灵敏度保持72.85±5.6 mV/purea,存储期超过4个月;5个器件重复测量6次,灵敏度接近73 mV/purea,重现性良好。作者认为该传感器可用于血液和尿液中尿素检测,辅助评估肾功能。

传感器的构成

  • 基底/换能器:p型(100) Si衬底(1–10 Ω cm)与背面400 nm Al接触,作为半导体沟道和电极。
  • 界面层:沉积过程中形成的薄SiO2/SmSixOy硅酸盐层,改善粘附并影响界面态密度。
  • pH敏感绝缘膜:约40 nm Sm2TiO5高k薄膜(RF共溅射,900 °C RTA 30 s),表面羟基与H+/OH−作用产生电位响应。
  • 固定化层:藻酸盐(alginate)与CaCl2交联形成的钙藻酸盐水凝胶,包埋酶并附着于Sm2TiO5膜表面。
  • 识别元件:脲酶(urease,Jack Beans,约100 U/mg),催化尿素水解生成OH−、NH4+和HCO3−。
  • 封装/互连:SU-8光刻定义传感区,Ag gel导电胶连接Cu线路,环氧树脂封装保护EIS结构。
  • 参比电极:Ag/AgCl参比电极,用于C–V测量中的参考电位。

中文摘要

本文描述了一种基于pH敏感Sm2TiO5电解质-绝缘体-半导体(EIS)的尿素生物传感器。作者采用X射线衍射、俄歇电子能谱和原子力显微镜研究了不同退火温度下高k Sm2TiO5传感膜的结构与形貌特征。掺有900 °C退火Sm2TiO5传感膜的EIS器件表现出良好的传感特性,包括在pH 2至12溶液中60.5 mV/pH的高灵敏度、在pH循环7→4→7→10→7中2.72 mV的小滞后电压,以及在pH 7缓冲液中1.15 mV/h的低漂移率。Sm2TiO5 EIS器件还对H+表现出高选择性响应,这种改善可归因于晶格缺陷数量少和表面粗糙度大。此外,基于掺有900 °C退火Sm2TiO5传感膜的pH敏感EIS的尿素生物传感器可在0.1至32 mM浓度范围内电位法分析尿素,灵敏度为72.85 mV/purea。

英文摘要

A urea biosensor based on pH-sensitive Sm(2)TiO(5) electrolyte-insulator-semiconductor (EIS) has been described. We used X-ray diffraction, Auger electron spectroscopy, and atomic force microscopy to investigate the structural and morphological features of high-k Sm(2)TiO(5) sensing membranes that had been subjected to annealing at different temperatures. The EIS device incorporating a high-k Sm(2)TiO(5) sensing film that had been annealed at 900 degrees C exhibited good sensing characteristics, including a high sensitivity of 60.5 mV/pH (in solutions from pH 2 to 12), a small hysteresis voltage of 2.72 mV (in the pH loop 7-->4-->7-->10-->7), and a low drift rate of 1.15 mV h(-1) (in the buffer solution at pH 7). The Sm(2)TiO(5) EIS device also showed a high selective response towards H(+). This improvement can be attributed to the small number of crystal defects and the large surface roughness. In addition, the urea biosensor based on pH-sensitive EIS incorporating a Sm(2)TiO(5) sensing membrane annealed at 900 degrees C allowed the potentiometric analysis of urea, at concentrations ranging from 0.1 to 32 mM, with a sensitivity of 72.85 mV/purea.