传感器类型
综述或非传感器论文
检测对象
未明确具体被测物;平台预留用于含巯基生物分子(如抗体、适配体或蛋白)识别后的电化学检测,样品基质未指定。
检测原理
该平台以金微电极为换能基底,EAMs通过二硫键在金表面形成自组装单分子层。二茂铁作为可逆氧化还原探针,在循环伏安扫描中发生Fc/Fc+单电子转移,产生与表面覆盖量相关的法拉第电流。马来酰亚胺头基可与含巯基生物分子共价连接,从而预留识别元件;若后续固定抗体、适配体或受体,被测物结合会改变界面构象、二茂铁微环境或电子转移阻力,使峰电位、峰宽、峰电流或电子转移速率发生可量化变化。稀释二硫组分控制二茂铁间距,减少横向相互作用,使氧化还原峰更接近理想可逆响应。本文未使用酶催化、HCR、RCA或CRISPR等放大策略。
检测灵敏度
未报告
效应效果
文中未报告选择性、抗干扰、实际样品加标回收率或与ELISA/HPLC/qPCR等方法的对比。循环伏安表征显示各EAM SAM具有稳定、可逆的单电子法拉第峰,重复扫描不改变峰形;暴露于0.5 mM 2-巯基乙醇2 h后法拉第电流损失小于1%,表明在生物功能化类似条件下交换可忽略。EAM 1-5的E0′为52-87 mV,ΔEp为6-17 mV,ΔEfwhm为108-134 mV,ipa/ipc为0.9-1.1,ΓFc为2.67-6.65×10^-11 mol·cm^-2。EAM 1-3覆盖率约为理论最大值的6-7%,EAM 4和5约为11%和15%。作者认为该系列分子扩展了可用于模块化生物功能化的SAM构建块,有助于集成电化学生物传感器制造。
传感器的构成
- 基底/换能器电极:金微电极(Au microelectrode,d = 0.25 mm),提供金-硫相互作用与电化学换能。
- 自组装单分子层:EAMs 1-5 与稀释剂共组装形成稀释混合SAM,构建界面骨架。
- 锚定/桥接层:二硫键(disulfide)及烷基链、脂酸(LA)或寡苯乙炔(OPE)桥,连接金表面与头基。
- 信号换能基团:二茂铁(ferrocene, Fc),可逆氧化还原探针,产生法拉第电流。
- 生物功能化位点:马来酰亚胺(maleimide),用于后续共价连接含巯基生物分子(未实际固定)。
- 稀释/间隔组分:十一烷基二硫醚((C11S)2)和双(11-羟基十一烷基)二硫醚((HOC11S)2),稀释EAM并调控表面组成。
- 读出介质:1.0 M LiClO4 水溶液,提供离子导电环境(CV测试)。
中文摘要
本文设计并合成了一系列含马来酰亚胺和二硫键的二茂铁基电活性分子(EAMs),其结构包括非对称、非对称分支和分支类型。这些分子利用金-硫相互作用在金微电极表面形成自组装单分子层(SAMs),其中二茂铁作为可逆氧化还原探针,马来酰亚胺作为后续固定含巯基生物分子的模块化连接位点,二硫键则提供空气稳定的金锚定能力。EAMs与十一烷基二硫醚和双(11-羟基十一烷基)二硫醚稀释剂共同孵育,形成稀释混合SAM。循环伏安法显示各SAM具有单电子可逆法拉第峰、表面限制行为和良好稳定性;暴露于2-巯基乙醇后法拉第电流损失小于1%。表面覆盖率与溶液中二茂铁组分摩尔分数基本一致,表明该系列分子可作为电化学生物传感器界面构建模块。
英文摘要
A series of ferrocene-based electroactive molecules (EAMs) containing maleimide and disulfide groups in different asymmetric and branched architectures were designed and synthesized. Stable monolayers of each EAM on gold electrodes were confirmed by cyclic voltammetry. Importantly, these EAMs expand the repertoire of monolayer building blocks amenable to modular biofunctionalization for applications in electrochemical biosensor fabrication.