组成图示
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传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
乙肝病毒(HBV)相关目标DNA（target ODN，互补寡核苷酸）；样品基质为NaAc–HAc缓冲液（pH 6.5，含0.1 mol L−1 NaCl），未报道实际生物样品基质。
检测原理
传感器采用无标记电化学检测原理。氨基取代ODN探针通过EDC/NHS催化与PICA–MWNT膜表面羧基共价接枝，形成识别层。当HBV相关互补目标DNA加入后，探针与目标DNA杂交形成双链DNA，使界面聚合物链段构象变化、结构刚性增加并产生旋转势垒，从而阻碍PICA–MWNT与溶液间的离子交换，降低导电聚合物的法拉第电活性。MWNT网络提供导电通道并增大比表面积，加速电子转移并提高探针负载量。循环伏安法读取阳极峰电流变化，ΔIpa随目标DNA浓度增加而增大，并与浓度负对数呈线性关系，实现无标记定量检测。
检测灵敏度
LOD: 2.0 fmol L−1 (3σ)；线性范围: 1.0 × 10−14–5.0 × 10−12 mol L−1；回归方程: ΔIpa (μA) = 684.49 − 44.467 lg(c) (mol L−1)；灵敏度斜率: -44.467 μA/log；相关系数: γ = 0.9981
效应效果
该传感器表现出良好的选择性：非互补ODN几乎不引起峰电流变化，单碱基错配ODN的响应低于互补ODN，互补ODN则产生明显CV变化。杂交响应时间约10 min。四个独立制备传感器的重现性RSD为1.27%（n=4）。经沸水5 min热再生后，阳极峰电流可恢复至初始信号的96%，再生后再次杂交仍可获得类似响应，表明可重复使用。干燥4 °C保存48 h后峰电流保持初始值的98%，两次重复测量RSD为2.1%。其检测限2.0 fmol L−1优于若干基于导电聚合物的无标记DNA传感器（5.0 pmol L−1、85 pmol L−1和50 nmol L−1），接近更复杂的聚(吡咯-亚氨基三乙酸)/Cu2+传感器，作者认为该平台可用于高灵敏、序列特异性DNA检测。
传感器的构成
- 基底电极：玻璃碳电极（GCE），作为电化学换能器与导电基底
- 复合修饰层：聚(吲哚-6-羧酸)–多壁碳纳米管（PICA–MWNT）纳米结构膜，由吲哚-6-羧酸（ICA）与羧基端MWNTs一步电聚合/电沉积形成，MWNTs兼作支持电解质，提供大比表面积、导电通道和羧基官能团
- 识别元件：氨基取代寡核苷酸探针（amino-substituted ODN probes），经EDC/NHS催化与PICA–MWNT表面羧基共价接枝，用于捕获HBV相关目标DNA
- 信号标记物：无标记（label-free），不外加标记物，直接读取PICA–MWNT法拉第电流变化
- 检测介质：NaAc–HAc缓冲液（pH 6.5，含0.1 mol L−1 NaCl），提供离子交换与循环伏安测量环境
中文摘要
本文报道了一种由聚(吲哚-6-羧酸)(PICA)与羧基端多壁碳纳米管(MWNTs)组成的纳米结构复合材料，并采用一步电合成法从吲哚-6-羧酸(ICA)单体和MWNTs直接制备，其中MWNTs同时作为支持电解质。基于该PICA–MWNT复合材料，作者直接构建了一种用于识别乙肝病毒(HBV)相关目标DNA的简单无标记电化学DNA生物传感器。该复合材料具有较大比表面积和丰富羧基功能基团，可增强电极界面电子转移、提高寡核苷酸探针负载量与杂交效率，并将DNA杂交事件转化为可直接读出的电化学信号。在循环伏安法检测中，传感器对互补目标DNA表现出明显响应，检测限为2.0 fmol L−1。该工作表明，大表面积导电聚合物/碳纳米管复合界面可为高灵敏、序列特异性DNA检测提供新平台。
英文摘要
A nanostructure composite material consisting of poly(indole-6-carboxylic acid) (PICA) and carboxylic groups ended multiwall carbon nanotubes (MWNTs) was directly electrosynthesized from indole-6-carboxylic acid (ICA) monomer and MWNTs in one step, in which MWNTs was also used as supporting electrolytes. And a simple electrochemical sensor for recognition of target DNA related to hepatitis B virus (HBV) was directly fabricated by means of this composite material. The corresponding detection limit is 2.0 fmol L-1. This interesting conducting polymer with a very large surface area will provide new insights into how a biosensor is designed.