组成图示
点击图片查看大图 · 依据论文自动绘制
传感器类型
光电化学生物传感器
检测对象
目标DNA（target DNA，寡核苷酸序列 5′-ATC TGC CTC CGC CGC CAT CCA ACT-3′）；样品基质为0.1 M PBS缓冲液（pH 7.4）。选择性实验中还使用非互补序列和两碱基错配序列。
检测原理
传感器以SnO2/ITO为工作电极，APS和戊二醛将5′-氨基捕获DNA共价固定于电极表面。目标DNA加入后与捕获DNA杂交形成双链，Ru(bpy)2dppz2+嵌入双链DNA中。检测时，外层CIPO–H2O2–9,10-二苯蒽体系在注入H2O2后发生化学发光，发射约440 nm蓝光，直接激发嵌入的Ru(bpy)2dppz2+，使其产生光电化学光电流；溶液中的草酸钠作为电子供体维持光电流。目标DNA浓度越高，形成的双链越多，嵌入的Ru(bpy)2dppz2+越多，光电流越大，从而实现无放大检测。
检测灵敏度
LOD: 4.5 × 10−9 M；线性范围: 2.0 × 10−8–4.0 × 10−7 M；相关系数: 0.9976；回归方程: y = −2.4366 −2.1530x (r = −0.9976)
效应效果
该传感器在2.0×10−7 M浓度下对互补目标DNA产生明显光电流，两碱基错配序列响应显著降低，非互补序列响应更低，显示良好序列选择性。方法无需任何信号放大，检测限为4.5×10−9 M，线性范围为2.0×10−8–4.0×10−7 M。作者指出当前灵敏度不高，但重点验证化学发光替代物理光源的可行性；所用CIPO–H2O2–9,10-二苯蒽体系还可激发Ru–AuNPs复合物和(PDDA/CdSe)5多层膜，表明方法具有通用性。装置仅需简单电化学分析仪，无需昂贵光学成像或单色器，适合低成本、便携化光电化学检测。
传感器的构成
- 基底电极：ITO导电玻璃（ITO，180±25 nm，方阻≤10 Ω/sq），作为工作电极提供导电与光电化学界面。
- 纳米修饰层：SnO2纳米颗粒（15 nm胶体二氧化锡），修饰ITO形成SnO2/ITO光电化学基底。
- 硅烷化层：APS（3-aminopropyltriethoxysilane），在SnO2/ITO表面形成单分子层并提供氨基。
- 交联固定层：glutaraldehyde（戊二醛），通过席夫碱连接APS，并用剩余醛基共价固定捕获DNA。
- 识别元件：5′-氨基捕获DNA（capture DNA，5′-H2N-AGG AGT TGG ATG GCG GCG GAG GCA GAT-3′），与目标DNA杂交形成双链。
- 光电活性信号层：Ru(bpy)2dppz2+，嵌入双链DNA，受化学发光激发后产生光电流。
- 化学发光激发体系：CIPO–H2O2–9,10-diphenylanthracene（9,10-二苯蒽），产生约440 nm蓝光替代物理光源。
- 电子供体：sodium oxalate（草酸钠），在光电化学过程中提供电子维持光电流。
中文摘要
常规光电化学测量必须依赖物理光源，而不同光电活性材料的激发波长不同，常需单色器，使仪器复杂且不利于便携化。本文首次提出以化学发光反应替代物理光源的光电化学（CLE）检测策略，并用于DNA生物传感器。作者选择CIPO–H2O2–9,10-二苯蒽作为化学发光体系，在注入过氧化氢后产生约440 nm蓝光，可激发嵌入双链DNA中的光电活性材料Ru(bpy)2dppz2+。该传感器以SnO2修饰ITO为工作电极，经APS硅烷化、戊二醛交联固定5′-氨基捕获DNA，目标DNA杂交后形成双链，Ru(bpy)2dppz2+嵌入其中。检测时化学发光激发Ru复合物产生光电流，目标DNA浓度越高，嵌入量越多，光电流越大。在无放大条件下，目标DNA检出限为4.5×10−9 M。此外，该化学发光体系还可激发AuNPs–Ru(bpy)2dppz2+复合物和CdSe量子点多层膜，表明方法具有良好适用性。
英文摘要
Physical light source is absolutely necessary for usual photoelectrochemical measurement. In this work, chemiluminescence reaction rather than physical light source was used for the development of a novel photoelectrochemical DNA biosensor. CIPO (bis(2,4,5-trichlro-6-n-pentoxycarbonylphenyl)oxalate)-H(2)O(2)-9,10-diphenylanthrancene was selected as a CL system, which can produce appropriate exciting light and excite photoelectro active materials Ru(bpy)(2)dppz(2+) intercalated into the double-stranded DNA. Using such simple intercalation method, a detection limit of 4.5×10(-9) M target DNA was achieved without any amplification process. In addition, the selected CL system could be used to excite AuNPs-Ru(bpy)(2)dppz(2+) complex as well as CdSe QD multilayer, which indicated a good applicability for the established method.