表面等离子共振(SPR)生物传感器 2011

Graphene-on-silver substrates for sensitive surface plasmon resonance imaging biosensors.

Optics express Choi SH, Kim YL, Byun KM
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组成图示

Graphene-on-silver substrates for sen... 传感器构成示意图

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传感器类型

表面等离子共振(SPR)生物传感器

检测对象

互补 DNA(complementary DNA, target DNA),水溶液

检测原理

该传感器采用 Kretschmann 型 SPR 成像结构:633 nm TM 偏振光经 SF10 棱镜入射到铬/银膜界面,在固定入射角下激发银膜表面等离子体,反射率随传感介质折射率变化。ss-DNA 探针固定于石墨烯/银表面,靶 DNA 与探针杂交形成 ds-DNA 结合层,使界面折射率从约 1.462 逐渐升高。结合层折射率变化改变 SPR 反射率,系统通过成像读取反射率变化。银膜具有比金膜更尖锐的 SPR 曲线,因而灵敏度更高;石墨烯阻隔氧气,防止银氧化,同时单层/少层石墨烯对灵敏度损失较小。该过程无标记、无酶放大,信号随靶 DNA 结合量近似线性变化。

检测灵敏度

峰值成像灵敏度 S: 3.82(60 nm Ag,无石墨烯);S: 0.68(56 nm Au);40 nm Ag 峰值灵敏度 1.653,40 nm Au 0.483;单层石墨烯/银为金的 3.5 倍,双层为 2.1 倍;DNA 杂交反射率变化: 0.043(石墨烯/银)vs 0.012(金);R = 0.9999

效应效果

该文为数值模拟研究,未报告选择性、抗干扰、稳定性、RSD 或实际样品回收率。模拟显示,40 nm 银膜峰值成像灵敏度为 1.653,40 nm 金膜为 0.483,银膜约为金膜 3.4 倍;60 nm 银膜无石墨烯时峰值灵敏度达 3.82,为 56 nm 金膜 0.68 的 5.6 倍。单层石墨烯/银基底比金膜高 3.5 倍,双层高 2.1 倍;DNA 杂交反射率变化为 0.043,金膜为 0.012,约 3 倍,且 R=0.9999,线性良好。作者认为石墨烯可防止银氧化,该基底有望用于灵敏、高通量、多通道生物分子相互作用检测。

传感器的构成

  • 基底/换能器:SF10 玻璃棱镜(SF10 prism),提供 Kretschmann 型 SPR 激发与光路
  • 粘附层:2 nm 铬(Cr),增强银膜与棱镜附着
  • 换能金属层:60 nm 银膜(Ag),产生尖锐 SPR 曲线并提高成像灵敏度
  • 保护/修饰层:单层或少层石墨烯(graphene),阻隔氧气防止银氧化,同时维持高灵敏度
  • 识别元件:固定化单链 DNA(ss-DNA)探针,与互补靶 DNA 杂交
  • 靶标结合层:互补双链 DNA(ds-DNA)结合层,厚度约 3 nm,折射率随杂交程度变化
  • 信号读出:633 nm TM 偏振光在固定入射角下反射率成像,SPR 成像仪读取反射率变化

中文摘要

本研究利用石墨烯的高不可渗透性和银膜尖锐的表面等离子共振(SPR)曲线,通过数值模拟证明石墨烯/银基底 SPR 成像生物传感器可在显著提高成像灵敏度的同时防止银氧化。结果表明,在银膜上沉积少量石墨烯层可显著提升成像灵敏度,优于传统金膜 SPR 成像生物传感器。特别是,在 60 nm 厚银膜上沉积单层石墨烯可使 SPR 成像信号放大 3 倍以上。该结构以固定入射角反射率成像方式监测 DNA 杂交等界面结合事件,具有无标记、实时和多通道并行检测潜力,有望为多种生物分子相互作用的灵敏、高通量检测提供新的可能。

英文摘要

Taking advantage of the high impermeability property of graphene and the sharp surface plasmon resonance (SPR) curve of silver, we numerically demonstrate that SPR imaging biosensors with a graphene-on-silver substrate can be used to achieve the dramatically high sensitivity as well as to prevent silver oxidation. Results of our numerical study show that a silver substrate with a few graphene layers can significantly increase the imaging sensitivity, compared to the conventional gold-film-based SPR imaging biosensor. In particular, single layered graphene deposited on the 60-nm thick silver film amplifies the SPR imaging signal more than three times. Therefore, the proposed SPR substrate could potentially open a new possibility of SPR imaging detection for sensitive and high-throughput assessment of multiple biomolecular interactions.