组成图示
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传感器类型
其他（脂质功能化金纳米棒无标记质谱/光学生物传感器）
检测对象
两性霉素B（amphotericin B, AmB，水溶液）、脂肽myristoyl-Lys-Arg-Thr-Leu-Arg（小牛血清/胎牛血清，3 mg/mL）
检测原理
脂质功能化金纳米棒表面形成类膜脂质帽，脂溶性分析物通过疏水相互作用和膜插入进入脂质层并被捕获。孵育后离心、洗涤去除未结合组分，分析物在纳米棒表面浓缩，形成固相富集放大。对于两性霉素B，其共轭结构在300-500 nm有特征吸收，且捕获后扰动AuNR纵向SPR峰，UV-vis可检测。对于复杂样品或无强光学特征的分析物，将复合物与DHB或CHCA基质混合，激光解吸电离后由MALDI-MS按质荷比识别；捕获浓缩使血清中约11 nM脂肽[M+H]+信噪比从<3提高到约550。信号随捕获分析物量增加而增强，但原文未给出标准曲线。
检测灵敏度
原文未报告LOD、线性范围、灵敏度斜率或R^2。
效应效果
脂质帽AuNRs多次离心重悬后SPR峰（约850 nm）和质谱谱基本不变，TEM显示可防聚集。AmB捕获后在300-500 nm出现吸收并扰动SPR，质谱仅捕获后检出AmB。血清11 nM脂肽捕获后m/z 883.6 [M+H]+成主峰，信噪比由<3升至约550；无脂质帽时几乎不可辨。mPEG-thiol、4-aminothiophenol修饰AuNRs无脂肽信号，CTAB修饰因聚集无信号，说明选择性来自脂质帽。原文未报告RSD、回收率或方法对比，作者认为可用于复杂样品脂溶性分析物检测。
传感器的构成
- 基底/换能器：金纳米棒（AuNRs），提供纵向表面等离子共振（SPR）光学响应和MALDI-MS激光解吸/离子化平台
- 锚定修饰层：硫醇头基脂质（thiol-headgroup lipids），通过Au-S键部分共价锚定AuNR表面，提高脂质帽稳定性
- 识别层：脂质层（lipid layer，含1,2-dipalmitoyl-sn-glycero-3-phosphocholine, DPPC），形成类膜疏水环境并捕获脂溶性分析物
- 信号标记物：无标记（label-free），分析物本身被捕获后直接进行光学或质谱检测
- 检测基质：2,5-二羟基苯甲酸（DHB）用于AmB复合物，R-氰基-4-羟基肉桂酸（CHCA）用于血清脂肽MALDI-MS
- 读出层：紫外-可见光谱仪（UV-vis）和MALDI-MS质谱仪，分别输出吸收/SPR变化和质荷比信号
中文摘要
本文描述了一种基于质谱和光学检测的无标记生物传感器平台的构建，用于复杂混合物中低丰度脂溶性分析物的检测。该生物传感器由部分锚定在金纳米棒表面的脂质层组成，其中部分脂质通过硫醇-金键共价连接，从而形成稳定的脂质帽。作者以水溶液中的脂溶性药物两性霉素B和小牛血清中的脂肽myristoyl-Lys-Arg-Thr-Leu-Arg为模型，验证了该平台的无标记检测能力。脂质功能化金纳米棒可捕获脂溶性分析物，经离心、洗涤和浓缩后，通过紫外-可见光谱和MALDI-MS进行检测。AmB捕获后在300-500 nm出现特征吸收并扰动金纳米棒SPR峰；血清中约11 nM脂肽捕获后其[M+H]+信噪比由<3提升至约550。该平台有望用于药代动力学、食品安全、脂质组学和生物标志物筛查。
英文摘要
The fabrication of a label-free mass spectrometry and optical detection-based biosensor platform for the detection of low-abundance lipophilic analytes in complex mixtures is described. The biosensor consists of a lipid layer partially tethered to the surface of a gold nanorod. The effectiveness of the biosensor is demonstrated for the label-free detection of a lipophilic drug in aqueous solution and a lipopeptide in serum.