组成图示
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传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖（glucose）；样品基质：PBS缓冲液、胎牛血清（fetal bovine serum）
检测原理
葡萄糖氧化酶（GOx）被ICPTES共价固定在壳聚糖（CS）溶胶-凝胶膜中，催化葡萄糖氧化生成过氧化氢（H2O2）。普鲁士蓝/多壁碳纳米管杂化材料（PB/MWNTs）嵌入膜内，MWNTs提供导电通道，PB在-0.1 V下作为低电位电子转移介体催化H2O2还原。H2O2浓度与葡萄糖浓度成正比，因此还原电流随葡萄糖浓度升高而增大。共价脲键固定减少酶泄漏，提高稳定性；PB/MWNTs降低工作电位并增强抗干扰能力。
检测灵敏度
LOD: 7.5 × 10−6 M；线性范围: 2.5 × 10−5–1.3 × 10−3 M；R^2 = 0.9998；灵敏度: 15.2 μA mM−1 cm−2；响应时间: 10 s；表观Km: 3.67 mM
效应效果
该传感器在-0.1 V下对葡萄糖响应时间小于10 s，线性范围覆盖2.5×10−5至1.3×10−3 mol/L。0.1 mmol/L尿酸和抗坏血酸对0.1 mmol/L葡萄糖响应无明显影响，抗干扰能力强。与TEOS对照相比，ICPTES共价固定使循环伏安曲线和生物传感响应在搅拌PBS中保存24 h后更稳定，避免酶泄漏。重复检测0.1 mmol/L葡萄糖10次RSD为3.83%，5个独立制备电极RSD为5.08%。胎牛血清中葡萄糖测得4.80±0.28 mmol/L，与医院酶法4.92±0.040 mmol/L一致；加标0.1 mmol/L葡萄糖回收率为102.2±2.72%。
传感器的构成
- 基底/换能器电极：玻璃碳电极（GCE），提供电子传导与电化学信号读出
- 纳米材料修饰层：普鲁士蓝/多壁碳纳米管杂化材料（PB/MWNTs），促进电子转移并介导H2O2低电位还原
- 溶胶-凝胶基质：壳聚糖（CS）与3-异氰酸丙基三乙氧基硅烷（ICPTES）形成的有机-无机杂化膜，提供生物相容微环境并共价交联固定酶
- 识别元件：葡萄糖氧化酶（GOx），催化葡萄糖氧化生成H2O2
- 共价偶联剂/前驱体：ICPTES，异氰酸酯基与GOx/CS氨基反应形成脲键，同时三乙氧基硅烷水解缩合形成Si-O-Si网络
- 信号介体：普鲁士蓝（PB），在-0.1 V下催化H2O2还原产生还原电流
中文摘要
本文报道了一种新型电化学葡萄糖生物传感器，采用壳聚糖（CS）溶胶-凝胶一锅法在普鲁士蓝/多壁碳纳米管杂化材料（PB/MWNTs）存在下原位共价固定葡萄糖氧化酶（GOx），并以3-异氰酸丙基三乙氧基硅烷（ICPTES）同时作为溶胶-凝胶前驱体和GOx与CS的共价偶联剂。所得PB/MWNTs-GOx-CS-ICPTES溶胶-凝胶复合膜修饰电极具有良好的导电性，并因PB/MWNTs的引入而对H2O2还原表现出有效的低电位电子转移介导作用。该传感器对葡萄糖在2.5×10−5至1.3×10−3 mol/L范围内呈线性响应，相关系数0.9998，检出限7.5×10−6 mol/L，响应时间10 s，灵敏度高且抗干扰能力强。与传统四乙氧基硅烷（TEOS）溶胶-凝胶复合膜对照传感器相比，其表观米氏常数相近（3.67 mmol/L），但电化学稳定性和生物传感稳定性显著提高。
英文摘要
A novel electrochemical glucose biosensor was developed based on in situ covalent immobilization of glucose oxidase (GOx) by one-pot chitosan (CS)-incorporated sol-gel process in the presence of Prussian blue deposited multi-walled carbon nanotubes hybrids (PB/MWNTs) using 3-isocyanatopropyltriethoxysilane (ICPTES) as both a sol-gel precursor and a covalent coupling agent for GOx and CS. The electrode modified with the PB/MWNTs-GOx-CS-ICPTES sol-gel composite film showed good electrical conductivity and effective low-potential electron transfer mediation toward H2O2 reduction attributed to the incorporation of PB/MWNTs. The biosensor exhibited a linear response to glucose in the concentration range from 2.5×10(-5) to 1.3×10(-3) M with a correlation coefficient of 0.9998, a detection limit of 7.5×10(-6) M, a low response time (10s ), good sensitivity and high anti-interference ability. Compared with the control biosensor based on the traditional tetraethoxysilane derived sol-gel composite film, the biosensor showed a similarly small apparent Michaelis-Menten constant of 3.67 mM but much higher electrochemical and biosensing stability.