综述或非传感器论文 2011 非传感器论文

Recent progress with functional biosupramolecular systems.

Langmuir : the ACS journal of surfaces and colloids Doval DA, Areephong J, Bang EK, Bertone L, Charbonnaz P, Fin A, Lin NT, Lista M, Matile S, Montenegro J, Orentas E, Sakai N, Tran DH, Jentzsch AV
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组成图示

Recent progress with functional biosu... 传感器构成示意图

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传感器类型

综述或非传感器论文

检测对象

ATP(腺苷三磷酸,ATP,脂质双分子膜/荧光囊泡体系)、麝香酮(muscone T1,疏水分析物/香水样品)、多种气味分子(odorants T1–T13,香水/复杂混合物)

检测原理

该文报道的膜基传感主要依赖跨膜离子转运作为换能机制。适配体传感中,ATP与DNA适配体结合,使适配体/反适配体双链解聚;由sticky ends聚合形成的超分子ds-DNA聚合物随之解体为ss-DNA,原本被dodecylguanidinium(DG)等反离子激活的高活性阳离子转运体失活,荧光囊泡中阳离子荧光染料或猝灭剂的释放速率改变,荧光恢复信号随ATP浓度变化。差分传感中,疏水分析物与含反应性酰肼的亲水肽共价捕获,生成两亲物(如G1H4T1),作为反离子激活多聚阴离子DNA或多聚阳离子CPP的跨膜转运;不同分析物产生交叉响应模式,经PCA识别。信号放大来自sticky-end聚合、多离子跳跃和反离子激活。

检测灵敏度

原文未报告 LOD、线性范围、灵敏度斜率或相关系数。

效应效果

文中未报告RSD、加标回收率或与ELISA/HPLC/qPCR的直接定量对比。适配体/反适配体sticky-end聚合体系实现了高对比度传感,并保留了原始ATP适配体的选择性与有限敏感性。差分传感体系可区分至少21种分析物,PCA中PC1解释40%方差、PC2解释22%,三维主成分空间累计解释81%方差;能区分结构相近的麝香酮T1/T2、香茅醛对映体T3/T4及其外消旋体T5、柠檬醛T6、黄瓜醛T7及其全反式异构体T8、单碳同系物T9–T11、肉桂醛T12和茉莉醛T13。作者还提出逆检测可感测小至丙酮的分析物,并用香水复杂混合物展示仿生嗅觉应用价值。

传感器的构成

  • 脂质双分子膜/荧光囊泡:lipid bilayer membrane 与 fluorogenic vesicles,作为跨膜离子转运与荧光信号读出界面
  • 识别元件:ATP aptamer 与 antiaptamer,识别 ATP 并形成可解聚双链
  • 聚合放大层:sticky ends 将 aptamer/antiaptamer 双链聚合为 supramolecular ds-DNA polymers,提高转运活性
  • 反离子激活剂:dodecylguanidinium (DG) 或合成两亲物 G1H4T1,激活 DNA/CPP 的跨膜离子转运
  • 多聚离子转运体:calf-thymus DNA(多聚阴离子)或 polyarginine CPP(多聚阳离子),承担跨膜离子转运
  • 荧光标记物:cationic fluorophores 或 quenchers,封装于囊泡内,释放后产生荧光恢复
  • 差分识别元件:reactive hydrazide 肽 G1H4、C2H2 等,共价捕获疏水分析物并生成两亲物

中文摘要

本文简要总结了作者团队在功能生物超分子系统方面的近期进展,涵盖人工光合作用、阴离子跨膜运输以及脂质双分子膜中的传感功能。在人工光合作用方面,重点是在固体表面上构建有序且定向的超分子架构,代表性工作包括利用拉链式组装构建具有超分子n/p异质结和定向反平行氧化还原梯度的光系统。在脂质双分子膜运输体系中,研究揭示了阴离子-大偶极矩相互作用和阴离子-π相互作用等新机制。在膜基传感方面,研究重心从依赖酶促信号生成的生物传感器策略,转向适配体(即免疫传感的DNA版本)以及基于动态多聚离子-反离子转运体的差分传感。文章强调了生物超分子系统可实现的多种功能,并指出跨主题交叉融合对推动该领域创新的重要性。

英文摘要

The objective of this account is to summarize our recent progress with functional biosupramolecular systems concisely. The functions covered are artificial photosynthesis, anion transport, and sensing in lipid bilayer membranes. With artificial photosynthesis, the current emphasis is on the construction of ordered and oriented architectures on solid surfaces. Recent examples include the zipper assembly of photosystems with supramolecular n/p-heterojunctions and oriented antiparallel redox gradients. Current transport systems in lipid bilayers reveal new interactions at work. Examples include anion-macrodipole or anion-π interactions. Current attention with membrane-based sensing systems shifts from biosensor approaches with enzymatic signal generation to aptamers (i.e., the DNA version of immunosensing) and differential sensing with dynamic polyion-counterion transporters. The functional diversity accessible with biosupramolecular systems is highlighted, as is the critical importance of cross-fertilization at intertopical convergence zones.