传感器类型
场效应晶体管(FET)生物传感器
检测对象
pH(PBS缓冲液)、牛血清白蛋白 BSA(PBS)、抗BSA抗体 antiBSA(PBS)
检测原理
该传感器以五苯(pentacene)为p型沟道的底接触OTFT作为换能器。在水相中,顶部PFDMCH或CYTOP钝化层控制水分子、离子和蛋白接近沟道界面。pH检测时,H+、OH−及表面羟基/偶极在钝化层—半导体界面形成电荷陷阱或偶极扰动,改变载流子迁移率与阈值,使漏极电流IDS随酸性增强而升高、随碱性增强而降低。免疫检测时,pMA功能层经EDC/NHS活化后与BSA氨基形成酰胺键,将抗原固定于表面;antiBSA与BSA结合后,在pH 7.4 PBS中蛋白带负电(pI≈5.4),其羧酸根负电荷位于约7 nm德拜长度内,从p型沟道抽取空穴,增加沟道电阻,导致IDS下降。响应随antiBSA浓度升高而增大,可用Langmuir等温线拟合,无酶或荧光标记放大。
检测灵敏度
LOD: 500 nM;KD: 2.1 × 10−6 M
效应效果
器件在PBS中可稳定工作,钝化层厚度显著影响灵敏度:50 nm PFDMCH(H1)对pH 3、5、9、11响应最强,300 nm CYTOP(H2)对pH和高浓度BSA(约50 μM)仍有响应,600 nm CYTOP(H3)基本无响应。H1器件对0.5、1、5和10 μM antiBSA在初始20 s内即可区分,最低检测能力为500 nM,Langmuir拟合KD为2.1×10−6 M,比In2O3纳米线晶体管检测N蛋白的KD小三个数量级。该OTFT为无标记、实时、低成本、可一次性使用的有机电子生物传感平台,适用于水相中pH和免疫分析,但论文未报告RSD、实际样品回收率或与ELISA/qPCR的直接对比。
传感器的构成
- 基底/栅介质:200 nm SiO2 与 15 nm CYTOP 绝缘层,提供栅绝缘并改善水相稳定性
- 源漏电极:底部接触源漏电极(原文未注明材料),形成 W/L=10 沟道并注入/收集载流子
- 半导体沟道:30 nm pentacene 有机半导体,作为 p 型载流子传输层
- 钝化层:50 nm PE-CVD PFDMCH 或 300/600 nm 旋涂 CYTOP,隔绝水/离子并调节界面灵敏度
- 功能识别层:5 nm PE-CVD pMA 聚马来酸酐,提供酸酐/羧基官能团用于蛋白固定
- 识别元件:BSA 抗原经 EDC/NHS 活化后与 pMA 形成酰胺键固定,用于捕获 antiBSA 抗体
- 信号标记物:无标记(label-free),BSA/antiBSA 蛋白电荷/偶极作为信号源
中文摘要
电荷检测型生物传感器,尤其是有机薄膜晶体管(OTFT),因具有小型化、低成本、快速且无标记检测等优势,成为体内诊断研究热点。本文制备了以五苯(pentacene)为活性层的底接触型OTFT,并在SiO2上引入超薄环化全氟聚合物CYTOP绝缘层,以实现在水相介质中的稳定工作。作者采用等离子体增强化学气相沉积(PE-CVD)制备的全氟-1,3-二甲基环己烷(PFDMCH)和/或旋涂CYTOP作为顶部钝化层,厚度分别为50、300和600 nm,系统考察了不同钝化层对器件在pH 3、5、9和11磷酸盐缓冲液(PBS)中灵敏度与稳定性的影响。结果表明,50 nm PFDMCH钝化层器件(H1)对pH变化响应最强,600 nm CYTOP器件(H3)几乎无响应。进一步在器件表面沉积5 nm聚马来酸酐(pMA)功能层,并通过EDC/NHS活化将牛血清白蛋白(BSA)共价固定,用于捕获抗BSA抗体(antiBSA)。在PBS中,antiBSA结合引起漏极电流下降,最低可检测500 nM antiBSA,Langmuir拟合解离常数KD为2.1×10−6 M。该工作为一次性、通用型有机电子化学/生物传感平台提供了重要进展。
英文摘要
Charge-detecting biosensors have recently become the focal point of biosensor research, especially research onto organic thin-film transistors (OTFTs), which combine compactness, a low cost, and fast and label-free detection to realize simple and stable in vivo diagnostic systems. We fabricated organic pentacene-based bottom-contact thin-film transistors with an ultra-thin insulating layer of a cyclized perfluoro polymer called CYTOP (Asahi Glass Co., Tokyo, Japan) on SiO(2) for operation in aqueous media. The stability and sensitivity of these transistor sensors were examined in aqueous buffer media with solutions of variable pH levels after the passivation of perfluoro polymers with thicknesses ranging from 50 to 300 nm. These transistor sensors were further modified with an ultra-thin film (5 nm) functional layer for selective BSA/antiBSA detection in aqueous buffer media, demonstrating a detection capability as low as 500 nM of concentrated antiBSA. The dissociation constant from the antiBSA detection results was 2.1×10(-6)M. Thus, this study represents a significant step forward in the development of organic electronics for a disposable and versatile chemical and bio-sensing platform.