组成图示
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传感器类型
综述或非传感器论文
检测对象
金黄色葡萄球菌（Staphylococcus aureus, S. aureus, ATCC 35556）；样品基质：BHI 肉汤细菌悬液（pH 7.3）及表面定植实验
检测原理
CH-Q 通过伯胺与 GPTMS 环氧基共价接枝在 SiO2 表面，形成带季铵盐的柔性聚合物刷。改变溶液 pH 时，壳聚糖胺基质子化程度和季铵盐抗衡离子（Cl− 与 OH− 交换）发生变化，引起刷内静电排斥与水合状态改变，使厚度、剪切模量和黏弹性发生可逆变化。QCM-D 通过石英晶体频率变化 Δf 和耗散变化 ΔD 反映附着质量与黏弹性；SE 通过折射率和厚度反映水含量。抗菌方面，正电荷季铵盐与柔性刷破坏 S. aureus 细胞膜，降低其定植，菌落计数随表面抗菌能力变化。
检测灵敏度
原文未报告 LOD、线性范围、灵敏度斜率或相关系数。
效应效果
CH-Q 接枝层在 pH 3–8 范围内化学稳定，pH 切换后厚度可逆恢复。QCM-D 测得 pH 5.01 时厚度 30.4±0.21 nm，pH 8.30 时 84.7±0.67 nm；SE 测得 pH 5.01 时 36.9±0.3 nm，pH 8.30 时 79.2±0.5 nm，溶胀约 3 倍。水含量在 pH 5.01 约 78%，pH 8.30 达 90%–92%。表面 zeta 电位在 pH 2.97–8.21 保持正电，约 +39 至 +55 mV。抗菌实验中，APTES、SiO2 和 CH-Q 表面菌落数分别为 219±74、149±77 和 7±5 菌落/cm2，CH-Q 较 APTES 减少约 30 倍，显示抗 S. aureus 定植潜力。
传感器的构成
- 换能器/基底：AT 切石英晶体（QCM crystal，5 MHz，14 mm，0.3 mm，50 nm SiO2 涂层），用于 QCM-D 质量与黏弹性监测
- 光学基底：N 型硅片（Si wafer，(100)），用于 SE 厚度与折射率测量
- 硅烷修饰层：3-缩水甘油醚氧丙基三甲氧基硅烷（GPTMS），在 SiO2 表面引入环氧基，用于共价接枝 CH-Q
- 聚合物刷层：季铵化壳聚糖（CH-Q，Mw≈60 kDa，DDA=87%，DS=0.51），通过伯胺与环氧反应接枝，形成 pH 响应溶胀层
- 对照修饰层：3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES），形成氨基硅烷表面，用于细菌定植对照
- 测试菌：金黄色葡萄球菌（S. aureus，ATCC 35556），用于评估表面抗定植性能
中文摘要
带电聚合物刷因在抗菌、生物传感、纳流体和药物递送中的应用而受到关注。本文制备了季铵化壳聚糖（CH-Q），并将其接枝到硅氧化物表面，采用原位石英晶体微天平带耗散（QCM-D）和原位光谱椭偏仪（SE）进行表征。两种方法均显示，水合 CH-Q 刷在 pH 5 附近厚度最小，约 40 nm；在更低和更高 pH 下厚度显著增加，最高约 80 nm。尽管 CH-Q 为阳离子聚合物，这种对称溶胀行为出人意料。接枝层在 pH 3–8 范围内化学稳定，并随 pH 变化发生快速、可逆的溶胀与收缩。与裸硅氧化物和氨基硅烷修饰表面相比，CH-Q 表面使金黄色葡萄球菌（S. aureus）定植减少约 30 倍。作者将该抗菌特性归因于季铵盐基团和柔性聚合物刷结构。
英文摘要
Charged polymer brushes grafted to surfaces are of great interest for antibacterial, biosensor, nanofluidic, and drug delivery applications. In this paper, chitosans with quaternary ammonium salts, CH-Q, were immobilized on silicon oxide and characterized by in situ quartz-crystal microbalance with dissipation, QCM-D, and in situ spectroscopic ellipsometry, SE. Both methods showed that the hydrated film exhibited a minimum thickness of ~40 nm near pH 5 that increased strongly (up to ~80 nm) at lower and higher pH. This symmetric swelling is surprising because CH-Q is a cationic polymer. The CH-Q grafted layer was stable for pH values from 3 to 8 and exhibited rapid, reversible swelling and contraction upon varying pH. The CH-Q layer also reduced S. aureus colonization by a factor of ~30× compared to bare silicon oxide and an amine terminated silane grafted to silicon oxide. This antibacterial characteristic of CH-Q is attributed to the quaternary ammonium salts and the flexible polymer brush.