传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖(glucose,D-glucose);样品基质为 0.1 M PBS 缓冲液(pH 7.0)
检测原理
葡萄糖进入 GOx 固定层后,GOx 催化葡萄糖在氧存在下氧化生成葡萄糖内酯和 H2O2。生成的 H2O2 在 CeO2 纳米棒/ITO 电极表面被氧化并发生电子转递;CeO2 NRs 的高比表面、多孔结构和导电性降低电荷转移电阻,使电极对 H2O2 的氧化更灵敏,实现无外加中介体的电化学检测。工作电极在 0.8 V 恒电位下记录稳态安培电流,电流随葡萄糖浓度增加而增大,1–2 s 内达到 90% 稳态响应。该过程未使用外加电子中介体,信号增强主要来自酶催化反应和 CeO2 NRs 对电子转移的促进。
检测灵敏度
LOD: 100 μM;线性范围: 2–26 mM;灵敏度: 0.165 μA mM−1 cm−2;相关系数: 0.99
效应效果
该传感器在 0.8 V 下响应快速,1–2 s 达到 90% 稳态电流。1 mM 尿素、蔗糖和抗坏血酸对 1 mM 葡萄糖响应无明显干扰;三个电极的标准误差约 1%。3 mM 葡萄糖连续 3 天 3 次测定响应基本稳定,之后缓慢下降;15–40 ℃ 内电流随温度升高而增大,作者建议 15–25 ℃ 使用。与溶胶-凝胶 CeO2、纳米多孔 CeO2、TiO2/共聚物和聚吡咯传感器相比,其线性范围较宽、响应较快、选择性较好,但 Km 为 44.57 mM,最大响应电流密度 4.16 μA cm−2。文中未报告实际样品加标回收率,作者认为可用于糖尿病葡萄糖检测。
传感器的构成
- 基底/换能器电极:ITO-coated glass (ITO) 导电玻璃,作为工作电极基底与电子传导通道。
- 纳米材料修饰层:CeO2 nanorods (CeO2 NRs) 电泳沉积膜,提供高比表面、吸附 GOx 并促进电子转移。
- 识别元件:glucose oxidase (GOx) 固定于 CeO2 NRs 膜,特异性催化葡萄糖氧化。
- 反应介质:0.1 M phosphate buffer solution (PBS, pH 7.0) 提供离子导电和酶反应缓冲环境。
- 参比/对电极:Ag/AgCl reference electrode 和 Pt mesh counter electrode,用于三电极电化学测量。
中文摘要
本文报道了一种基于非等温沉淀法合成二氧化铈纳米棒(CeO2 NRs)的无中介体酶法葡萄糖生物传感器。CeO2 NRs 通过廉价、简单的无模板非等温沉淀法制备,并经 X 射线衍射和透射电镜表征,呈立方萤石结构,晶粒尺寸约 3–5 nm,纳米棒直径约 10 nm。将 CeO2 NRs 通过电泳沉积法沉积在氧化铟锡(ITO)玻璃基底上形成 CeO2 NRs/ITO 电极,再在其表面滴涂固定葡萄糖氧化酶(GOx),得到 GOx/CeO2 NRs/ITO 电极。采用场发射扫描电镜、傅里叶变换红外光谱、循环伏安法和电化学阻抗谱对电极进行表征。结果表明,CeO2 NRs 可增大 ITO 电极电活性面积并促进电子转移;GOx 固定后电荷转移电阻增大,证实酶成功负载。在 0.8 V 恒电位下,该电极对葡萄糖具有快速安培响应,1–2 s 内达到 90% 稳态电流,线性范围为 2–26 mM,相关系数 0.99,灵敏度为 0.165 μA mM−1 cm−2,检出限为 100 μM。该传感器对尿素、蔗糖和抗坏血酸无明显干扰,表现出良好的抗干扰能力,可用于糖尿病葡萄糖检测。
英文摘要
Cerium oxide nanorods (CeO(2) NRs) were synthesized without templates through a low cost and simple non-isothermal precipitation method. The structure and morphology of CeO(2) NRs were characterized by X-ray diffraction and transmission electron microscopy. The CeO(2) NRs films, deposited on indium tin oxide (ITO)-coated glass substrates through electrophoretic deposition, were used for the immobilization of glucose oxidase (GOx). Field emission scanning electron microscopy, Fourier transform infrared spectroscopy, cyclic voltammetry, and electrochemical impedance spectroscopy were used to characterize the CeO(2) NRs/ITO and GOx/CeO(2) NRs/ITO electrodes. The GOx/CeO(2) NRs/ITO electrode exhibits a linear range for the detection of glucose from 2 to 26 mM (correlation coefficient: 0.99) at 1-2s response time. Biosensor sensitivity is 0.165 μA mM(-1) cm(-2) with 100 μM detection limit. The anti-interference ability of the biosensor was also examined. The mediator-less application of CeO(2) NRs for glucose sensing was demonstrated.