组成图示
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传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖（glucose, Glc）；样品基质：0.1 M PBS（pH 7.0），干扰物为抗坏血酸（AA）和尿酸（UA）
检测原理
葡萄糖氧化酶（GOD）识别并催化葡萄糖氧化为葡萄糖酸，同时消耗溶解氧并生成过氧化氢（H2O2）。H2O2在AuNP修饰的单层石墨烯电极表面发生电化学氧化，AuNP催化降低H2O2氧化所需电位，石墨烯的高导电性和大比表面提高信噪比与电子转导效率。在固定电位+0.8 V下，H2O2氧化电流随葡萄糖浓度增加而增大；循环伏安中O2还原峰因酶促反应耗氧而降低，H2O2氧化波增强。Nafion层固定酶并阻挡抗坏血酸和尿酸，减少直接氧化干扰。由于酶量较小，高浓度下信号趋于饱和。
检测灵敏度
LOD: 4 μM；线性范围: 10–366 μM；灵敏度斜率: (3.08 ± 0.16)（校准方程 i = (3.08 ± 0.16) [glucose] + (−23.174 ± 25.10)）；r = 0.9995 ± 0.002
效应效果
该传感器在0.1 M PBS中检测葡萄糖，LOD为4 μM，线性范围10–366 μM，连续三天三次校准平均并给出95%置信误差，表明重现性良好。干扰实验中，加入0.2 mM抗坏血酸（AA）和0.1 mM尿酸（UA）未观察到明显电流干扰，作者称干扰物浓度比葡萄糖高三个数量级，归因于Nafion层阻挡电活性干扰物。作者认为该平台具有优异稳定性，并可利用CVD和卷对卷工艺实现规模化、高重现制备，相比滴涂多层石墨烯更适用于酶、DNA和免疫生物传感器开发。
传感器的构成
- 换能器电极：玻璃碳电极（GCE, CHI 104），工作电极
- 导电修饰层：CVD单层石墨烯（single-layer graphene），提供高导电和大比表面
- 催化修饰层：金纳米颗粒（AuNP），无电沉积，催化H2O2氧化并降低氧化电位
- 识别元件：葡萄糖氧化酶（GOD, glucose oxidase），催化葡萄糖氧化
- 固定基质：Nafion（perfluorinated ion-exchange resin），与GOD共沉积以固定酶
- 阻挡层：额外1% Nafion，覆盖酶层以阻挡AA/UA
- 电化学池电极：Ag/AgCl参比电极和Pt对电极，用于三电极安培检测
中文摘要
本文提出一种用于生物传感器开发的单层石墨烯修饰金属纳米颗粒新方法。作者采用化学气相沉积（CVD）在铜箔上生长单层石墨烯，并利用铜基底作为电子源，通过无电沉积在石墨烯表面修饰金纳米颗粒（AuNP）。随后借助聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）辅助转移，将单层石墨烯/AuNP复合层转移到玻璃碳电极（GCE）上，形成高导电、大比表面的电化学传感平台。作为概念验证，将10单位葡萄糖氧化酶（GOD）固定在Nafion基质中，Nafion既稳定酶，又阻挡抗坏血酸（AA）和尿酸（UA）的干扰。安培法在微摩尔每升范围内获得线性响应，检出限为4 μM。该方法具有可卷对卷规模化生产潜力，且比滴涂多层石墨烯悬液制备的生物传感器重现性更好。
英文摘要
A new approach to the development of a single-layer graphene sensor decorated with metal nanoparticles is presented. Chemical vapor deposition is used to grow single layer graphene on copper. Decoration of the single-layer graphene is achieved by electroless deposition of Au nanoparticles using the copper substrate as a source of electrons. Transfer of the decorated single-layer graphene on glassy carbon electrodes offers a sensitive platform for biosensor development. As a proof of concept, 10 units of glucose oxidase were deposited on the surface in a Nafion matrix to stabilize the enzyme as well as to prevent interference from ascorbic acid and uric acid. Amperometric linear response calibration in the μmoll(-1) is obtained. The presented methodology enables highly sensitive platforms for biosensor development, providing a scalable roll-to-roll production with a much more reproducible scheme when compared to the graphene biosensors reported previously based on drop-cast of multi-layer graphene suspensions.