组成图示
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传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
过氧化氢（Hydrogen Peroxide, H2O2）；样品基质：0.4 M PBS（pH 7.0，Ar 饱和）
检测原理
H2O2 从 0.4 M PBS 溶液扩散至 Au NPs@POM–GNSs 修饰的 GC 电极表面。在 −0.65 V vs SCE 下，H2O2 发生无酶电催化还原：H2O2 + e− → OHad + OH−，OHad + e− → OH−，随后 2OH− + 2H+ → 2H2O。Au NPs 提供催化活性位点，GNSs 作为高导电网络连接 Au NPs 与 GC 电极，促进电子转移；PW12 在合成中作为还原、包封和桥联分子，其检测过程中的分解片段不降低催化活性。随着 H2O2 浓度增加，电极表面还原反应增强，稳态阴极电流呈阶梯式上升，响应时间约 3 s，因此电流信号可定量反映 H2O2 浓度。
检测灵敏度
LOD: 1.54 μM (based on S/N = 3)；线性范围: 5 × 10−6–1.8 × 10−2 mM；线性方程: I(μA) = 4.12 C(mM) – 0.18；R = 0.99979；灵敏度: 58.87 μA cm−2 mM−1；56.8% Au NPs@POM–GNSs LOD: 1.33 μM
效应效果
该传感器对 H2O2 具有快速响应，稳态电流约 3 s 内建立，5 μM H2O2 即可产生明显电流。选择性测试中，先注入 0.1 mM H2O2，再分别加入 1 mM 乙醇、1 mM 甲醇、0.5 mM 葡萄糖和 0.2 mM 抗坏血酸，均未引起额外安培响应；继续加入 H2O2 至 0.5 mM 时电流按比例增加，表明抗干扰能力良好。传感器在室温空气中保存 1 周后仍保持约 99% 的原始电流响应。与 Au NPs@POM 体系相比，Au NPs@POM–GNSs 具有更宽线性范围、更低检出限和更快响应；作者认为其可用作无酶 H2O2 电化学生物传感器，并适用于其他金属纳米粒子杂化材料开发。
传感器的构成
- 基底电极：抛光玻璃碳电极（GC，3 mm），作为换能器与电子传导基底
- 纳米杂化修饰层：Au NPs@POM–GNSs（Au NPs 平均 15±3 nm，POM 为 PW12，GNSs 为石墨烯纳米片），提供 H2O2 电催化活性位点并增强电子转移
- 核壳/桥联结构：Au@POM 核壳与 PW12 桥联，POM 作为还原剂、包封剂和桥联分子，稳定 Au NPs 并连接 GNSs
- 粘结层：0.5% Naflon 异丙醇溶液（5 μL），滴涂于修饰层上作为粘结剂固定薄膜
- 识别元件：无特异性生物识别元件，采用无酶直接电催化检测 H2O2
- 测试介质：0.4 M PBS（pH 7.0，Ar 饱和），提供离子导电与反应环境
中文摘要
本文报道了一种绿色、简便的一锅法合成 Au NPs@POM–GNSs 三元纳米杂化材料的方法，其中 POM 为多金属氧酸盐，GNSs 为石墨烯纳米片。合成过程中，PW12 同时作为还原剂、包封分子和桥联分子，无需引入其他有毒有机表面活性剂，反应在室温下完成。通过 TEM、XRD、XPS 和 Raman 光谱对材料进行表征，证实 Au NPs 均匀分散于 GNSs 表面并形成 Au@POM 核壳结构。安培测量表明，该纳米杂化材料对 H2O2 还原具有高电催化活性，表现出良好的灵敏度、宽线性范围、低检出限、快速响应和长期稳定性，可用作无酶电化学生物传感器。H2O2 检测过程中 POM 的转化不影响杂化材料的催化活性，Au NPs 与 GNSs 的协同效应显著增强了催化性能。
英文摘要
A green, facile, one-pot synthesis of well-defined Au NPs@POM-GNSs tricomponent nanohybrids is reported (POM stands for polyoxometalate and GNSs for graphene nanosheets). The synthesis is convenient, rapid and environmentally friendly. The POMs serve as both reducing, encapsulating molecules, and bridging molecules; this avoids the introduction of other organic toxic molecules. Characterization using transmission electron microscopy, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, and Raman spectroscopy analysis is performed, and the structure of the prepared nanohybrids of Au NPs@POM-GNSs is verified. Most importantly, the amperometric measurements show the Au NPs@POM-GNSs nanohybrids have high catalytic activity with good sensitivity, good long-term stability, wide linear range, low detection limit, and fast response towards H(2)O(2) detection for application as an enzyme-free biosensor. Transformation of the POMs during H(2)O(2) detection does not affect the catalytic activities of the nanohybrids. Thus, the synergistic effect of Au NPs and GNSs in the nanohybrids leads to the enhanced catalytic property.