其他(自供电生物燃料电池逻辑生物传感器) 2012

DNAzyme logic-controlled biofuel cells for self-powered biosensors.

Chemical communications (Cambridge, England) Zhou M, Kuralay F, Windmiller JR, Wang J
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组成图示

DNAzyme logic-controlled biofuel cell... 传感器构成示意图

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传感器类型

其他(自供电生物燃料电池逻辑生物传感器)

检测对象

腺苷一磷酸(AMP)、腺苷脱氨酶(ADA);样品基质:N2饱和HEPES/PBS缓冲液

检测原理

该器件以AMP和ADA作为逻辑输入。AMP与阴极发夹DNA上的AMP适配体结合后,茎区打开,使hemin与G-四链体DNAzyme自组装形成HRP模拟DNAzyme,电催化H2O2还原,产生阴极电流;ADA可将AMP转化为IMP,阻止DNAzyme形成,从而关闭输出。阳极GDH/CNT/MDB复合层在NAD+存在下氧化葡萄糖,电子经MDB传递至阳极。阴阳极由Nafion膜分隔,BFC功率密度作为读出信号。仅AMP存在时功率开启,ADA单独或两者同时存在时关闭,实现INH逻辑且无需外部电源。

检测灵敏度

原文未报告LOD、线性范围、灵敏度斜率或相关系数。

效应效果

该器件在四种输入组合下呈现INH逻辑:(0,0)阴极电流为-8.62,(0,1)增至-40.60,阈值设为-25;功率密度阈值0.5 mW cm-2,仅AMP输入时BFC开启,ADA单独或两者同时存在时关闭,体现对AMP存在且ADA缺失的逻辑选择性。稳定性测试中,(0,1)功率输出在20和40 min分别衰减至多5%和30%;作者认为单次使用、5 min内完成测量即可准确执行INH功能。未报告RSD、实际样品回收率或与ELISA/HPLC/qPCR的对比。作者主张其可用于自供电医疗诊断,并可扩展至金属离子、小分子和蛋白质检测。

传感器的构成

  • 阴极换能端:发夹DNA修饰阴极,作为H2O2还原端并承载识别/催化元件
  • 阴极识别层:发夹DNA茎区封闭AMP结合适配体与HRP模拟DNAzyme序列,AMP结合后打开茎区
  • 阴极信号元件:hemin与G-四链体DNAzyme自组装形成HRP模拟DNAzyme,电催化H2O2还原
  • 阳极换能端:GDH修饰阳极,氧化葡萄糖生物燃料
  • 阳极修饰层:CNT与MDB复合层,MDB作为电子介质辅助GDH氧化葡萄糖
  • 隔膜:Nafion膜(Nafion 117,厚度0.007 in.)分隔阴阳极
  • 阴极电解质:N2饱和10 mM pH 7.2 HEPES缓冲液(含50 mM KCl、100 mM NaCl、1 mM hemin)及1 mM H2O2
  • 阳极电解质:N2饱和0.1 M pH 7.2 PBS(含20 mM NAD+)及24 mM葡萄糖
  • 逻辑输入:ADA与AMP作为输入A/B,控制INH逻辑输出

中文摘要

本文报道将基于DNAzyme逻辑系统的生物传感器整合到生物燃料电池(BFC)中,构建自供电DNAzyme逻辑生物传感器。该器件以发夹DNA修饰阴极,结合血红素/G-四链体模拟辣根过氧化物酶DNAzyme和AMP适配体,阳极采用葡萄糖脱氢酶/碳纳米管/Meldola's blue复合层氧化葡萄糖,Nafion膜分隔。以腺苷脱氨酶(ADA)和AMP作为逻辑输入,器件遵循INH逻辑门真值表:仅AMP存在时形成DNAzyme,催化H2O2还原,BFC功率输出开启;ADA单独或ADA与AMP同时存在时输出关闭。该概念无需外部电源,可自供电实现逻辑诊断,具有自供电医疗诊断应用前景。

英文摘要

The integration of a biosensor employing a DNAzyme logic system within a biofuel cell is presented. The self-powered DNAzyme logic biosensor conforms with INH logic operation and generates power output in accordance with a truth table. The new concept of logic-activated DNAzyme by the input signals has wide-ranging implications in the self-powered diagnostics domain.