传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖(glucose, Glc),样品基质为 0.1 M PBS 缓冲液(含 10 mM NAD+)
检测原理
该传感器以 GDH 为识别元件,葡萄糖在 GDH 催化下发生氧化,同时溶液中的 NAD+ 被还原为 NADH。生成的 NADH 在 PPS-SWCNT 复合膜界面发生电化学氧化:PPS 作为氧化还原介体接受 NADH 的电子,SWCNT 导电网络将电子快速传递至 EPPG 电极,从而在 0.0 V 检测电位下产生安培电流。葡萄糖浓度升高时,酶催化生成的 NADH 增多,稳态电流随之增大,实现定量检测。低电位工作避免了尿酸和抗坏血酸等电活性干扰物的氧化,提高选择性。
检测灵敏度
LOD: 0.3 mM;线性范围: 50–700 mM;灵敏度: 96.5 mA cm−2 mM−1
效应效果
该传感器在 0.0 V 下对葡萄糖具有良好选择性,0.5 mM 尿酸和抗坏血酸加入后葡萄糖信号无明显变化。连续 30 min 监测 0.5 mM 葡萄糖时信号漂移约 10%,表现出一定抗污能力;4 ℃ 干燥保存 1 个月后响应仅下降约 8%。其线性范围 50–700 mM 宽于 GOx-Ag/CNT/CHIT(0.5–50 mM)和 GC/CNT-CHIT-GDI(5–300 mM)电极,灵敏度 96.5 mA cm−2 mM−1 高于 GC/CNTs/(PTBO)/GOx(14.5 mA M−1 cm−2)和 Au/GOx/ZnONT(21.7 mA M−1 cm−2)。作为生物阳极的葡萄糖/O2 燃料电池开路电压约 0.82 V,最大功率密度 64.0 mW cm−2,高于先前报道的 2.1 和 15.8 mW cm−2。
传感器的构成
- 基底/换能器电极:边缘面热解石墨(EPPG)工作电极,提供导电基底与电化学信号换能
- 纳米材料修饰层:单壁碳纳米管(SWCNTs)涂覆层,形成导电网络并增大电极比表面积
- 导电聚合物/电子介体层:聚苯并花菁(PPS)电聚合膜,作为氧化还原介体促进 NADH 氧化电子传递
- 识别元件:葡萄糖脱氢酶(GDH),催化葡萄糖氧化并生成 NADH
- 酶固定基质:牛血清白蛋白(BSA)与戊二醛(GA)交联层,固定 GDH 并维持酶活性
- 辅因子/电子受体:烟酰胺腺嘌呤二核苷酸氧化型(NAD+),参与 GDH 催化反应并被还原为 NADH
中文摘要
本文报道了一种基于脱氢酶的新型安培葡萄糖生物传感器。将葡萄糖脱氢酶(GDH)固定于经聚苯并花菁(PPS)功能化单壁碳纳米管(SWCNTs)修饰的边缘面热解石墨(EPPG)电极表面,构成 GDH/PPS-SWCNT/EPPG 生物阳极。PPS-SWCNT/EPPG 电极先通过涂覆 SWCNTs,再在 EPPG 上电聚合苯并花菁制备。采用循环伏安法和安培法评价该电极在葡萄糖存在下的性能。结果表明,该电极具有宽线性范围(50–700 mM)、低检出限(0.3 mM)、快速响应(1–2 s)、高灵敏度(96.5 mA cm−2 mM−1)以及抗干扰和抗污能力。此外,该生物阳极被用于葡萄糖/O2 生物燃料电池,在 40 mM 葡萄糖、0.3 V 电池电压下,最大输出功率密度可达 64.0 mW cm−2。
英文摘要
A new type of dehydrogenase-based amperometric glucose biosensor was constructed using glucose dehydrogenase (GDH) which was immobilized on the edge-plane pyrolytic graphite (EPPG) electrode modified with poly(phenosafranin)-functionalized single-walled carbon nanotubes (PPS-SWCNTs). The PPS-SWCNT-modified EPPG electrode was prepared by electropolymerization of phenosafranin on the EPPG electrode which had been previously coated with SWCNTs. The performance of the GDH/PPS-SWCNT/EPPG bioanode was evaluated using cyclic voltammetry and amperometry in the presence of glucose. The GDH/PPS-SWCNT/EPPG electrode possesses promising characteristics as a glucose sensor: a wide linear dynamic range of 50 to 700 μM, low detection limit of 0.3 μM, fast response time (1-2 s), high sensitivity (96.5 μA cm(-2) mM(-1)), and anti-interference and anti-fouling abilities. Moreover, the performance of the GDH/PPS-SWCNT/EPPG bioanode was tested in a glucose/O(2) biofuel cell. The maximum power density delivered by the assembled glucose/O(2) biofuel cell could reach 64.0 μW cm(-2) at a cell voltage of 0.3 V with 40 mM glucose.