传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖(glucose),样品基质为磷酸盐缓冲液(PBS),面向人体血液葡萄糖检测。
检测原理
该传感器基于 GOD 在 RGO–PAMAM–Ag 修饰 GCE 上的直接电子转移。RGO 提供高导电二维通道,Ag NPs 促进电子传递,PAMAM 分散并稳定纳米结构,CS 固定 GOD。葡萄糖进入 GOD 活性位点并被催化氧化,使辅基 FAD/FADH2 氧化还原状态改变;在 −0.25 V 工作电位下,GOD 的 FAD 中心与电极之间发生直接电子转移,产生可逆氧化还原电流。葡萄糖浓度升高时,酶催化产生的 GOD 还原态比例和电子转移通量随之变化,安培电流响应相应改变。该体系无需外加电子介质,主要依靠纳米复合材料协同增强 GOD 直接电子转移和酶催化活性。
检测灵敏度
LOD: 4.5 mM;线性范围: 0.032–1.89 mM;灵敏度: 75.72 mA mM−1 cm−2;R = 0.996
效应效果
该传感器在 −0.25 V 下对 0.02 mM 尿酸(UA)和 0.1 mM 抗坏血酸(AA)的干扰可忽略,响应时间小于 10 s。对 0.5 mM 葡萄糖连续检测 6 次,电极内 RSD 为 4.47%,电极间 RSD 为 5.60%。其灵敏度 75.72 mA mM−1 cm−2 高于 Au/PPF–CNTs–GOD(42)、GCE/graphene–CS–GOD(37.93)、GCE/CNTs–CdTe–Nafion–GOD(14.41)、GCE/CNTs–CS–GOD(7.36)和 GCE/graphene–CdS–Nafion–GOD(1.76)等报道值。表观 Michaelis–Menten 常数 Km 为 9.64 mM,表明对葡萄糖有较好亲和力。文中未报告实际样品加标回收率和长期稳定性,作者认为 RGO–PAMAM–Ag 适合构建高性能葡萄糖生物传感器。
传感器的构成
- 基底电极:玻璃碳电极(GCE),作为工作电极与电子传导基底。
- 纳米复合材料修饰层:RGO–PAMAM–Ag(还原氧化石墨烯 RGO、PAMAM-G3.5 树枝状分子、银纳米粒子 Ag NPs),提供导电通道并促进 GOD 直接电子转移。
- 识别元件:葡萄糖氧化酶(GOD),识别并催化葡萄糖,FAD 中心与电极直接电子转移。
- 固定/封闭层:壳聚糖(CS),覆盖 GOD 层,固定酶并降低脱落。
- 信号标记物:无外源标记物,GOD 辅基 FAD/FADH2 作为直接电子转移信号中心。
中文摘要
本文报道了一种还原氧化石墨烯/聚酰胺胺-银纳米粒子纳米复合材料(RGO–PAMAM–Ag)修饰电极用于葡萄糖氧化酶(GOD)直接电化学及葡萄糖传感。该复合材料以羧基末端 PAMAM-G3.5 树枝状分子自组装于氧化石墨烯(GO)表面为生长模板,在微波辐照下原位还原硝酸银和 GO 制得。RGO–PAMAM–Ag 作为 GOD 的新型固定化基质,表现出优异的直接电子转移性能,电子转移速率常数 Ks 达 8.59 s−1。基于 GOD 修饰 RGO–PAMAM–Ag 电极构建的葡萄糖生物传感器在 −0.25 V 工作电位下具有良好分析性能:灵敏度为 75.72 mA mM−1 cm−2,检出限为 4.5 mM,线性范围为 0.032–1.89 mM,并能有效抑制人体血液中常与葡萄糖共存的干扰物质。结果表明,RGO–PAMAM–Ag 纳米复合材料是构建高性能葡萄糖生物传感器的有前景材料。
英文摘要
Reduced graphene oxide/PAMAM-silver nanoparticles nanocomposite (RGO-PAMAM-Ag) was synthesized by self-assembly of carboxyl-terminated PAMAM dendrimer (PAMAM-G3.5) on graphene oxide (GO) as growing template, and in-situ reduction of both AgNO(3) and GO under microwave irradiation. The RGO-PAMAM-Ag nanocomposite was used as a novel immobilization matrix for glucose oxidase (GOD) and exhibited excellent direct electron transfer properties for GOD with the rate constant (K(s)) of 8.59 s(-1). The fabricated glucose biosensor based on GOD electrode modified with RGO-PAMAM-Ag nanocomposite displayed satisfactory analytical performance including high sensitivity (75.72 μA mM(-1) cm(-2)), low detection limit (4.5 μM), an acceptable linear range from 0.032 mM to 1.89 mM, and also preventing the interference of some interfering species usually coexisting with glucose in human blood at the work potential of -0.25 V. These results indicated that RGO-PAMAM-Ag nanocomposite is a promising candidate material for high-performance glucose biosensors.