组成图示
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传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖（glucose）；样品基质：0.1 M 磷酸盐缓冲液（pH 7.0），25 °C
检测原理
该传感器以生物素化葡萄糖氧化酶（B-GOx）为识别元件。葡萄糖进入电极界面后，被 B-GOx 催化氧化为葡萄糖内酯，同时氧气被还原生成过氧化氢（H2O2）。生成的 H2O2 扩散至铂电极表面，在 0.6 V 施加电位下发生电氧化，产生与葡萄糖浓度相关的安培电流。碳纳米管（CNT）沉积层增大电极有效表面积，提高酶负载量；双吡啶-芘配体（L2）通过 π-堆积和电聚合形成稳定薄膜，并与前驱体 [FeII(L1)2S2]2+ 原位配位形成混合配体铁(II)配合物 [FeII(L1)2L2]2+。该配合物中的生物素基团经亲和素（avidin）桥接固定 B-GOx，FeII/III 氧化还原中心可用于界面表征。整体信号放大主要来自酶催化产生 H2O2 以及 CNT 的表面放大效应。
检测灵敏度
线性范围: 2 × 10^-7 M–3.5 × 10^-3 M；灵敏度: 3.61 ± 0.05 mA M^-1 cm^-2；最大电流密度: 26.5 ± 2.2 mA cm^-2；无 CNT 对照灵敏度: 0.33 mA M^-1 cm^-2；无 CNT 对照最大电流密度: 6.0 mA cm^-2
效应效果
在 0.1 M 磷酸盐缓冲液（pH 7.0）、25 °C 下，该酶电极对葡萄糖的安培响应在 2×10^-7 M 至 3.5×10^-3 M 范围内线性，高浓度逐渐弯曲，超过 70 mM 出现伪平台。CNT 修饰电极的灵敏度为 3.61±0.05 mA M^-1 cm^-2，最大电流密度为 26.5±2.2 mA cm^-2；无 CNT 对照电极分别为 0.33 mA M^-1 cm^-2 和 6.0 mA cm^-2，表明 CNT 使固定 B-GOx 量提高约 4 倍，估算固定量约 11.2×10^-12 mol cm^-2。作者指出酶电极性能重现性和最大电流响应随时间的稳定性证明混合配体铁配合物在生理溶液、室温和空气条件下稳定。原文未报告选择性、抗干扰、实际样品回收率、RSD 或与 ELISA/HPLC/qPCR 的对比。
传感器的构成
- 基底/换能器电极：铂电极（Pt electrode），提供电子传导并在 0.6 V 电氧化 H2O2。
- 纳米材料修饰层：碳纳米管（CNT）沉积层，增大电极比表面积并提高酶固定量。
- 配体修饰层：双吡啶-芘配体（L2）在 CNT 侧壁形成 π-堆积层，并在 0.9 V 电聚合为超薄聚芘-双吡啶薄膜，提供铁配合物锚定位点。
- 金属配合物层：前驱体 [FeII(L1)2S2]2+ 与表面 L2 配体配位，原位形成不对称混合配体铁(II)配合物 [FeII(L1)2L2]2+；L1 为双吡啶-生物素配体，提供生物素位点，FeII/III 可作为氧化还原探针。
- 亲和桥接层：亲和素（avidin）与多个生物素结合，桥接固定生物素化酶。
- 识别元件：生物素化葡萄糖氧化酶（B-GOx），催化葡萄糖氧化生成 H2O2。
- 信号分子：酶促生成的过氧化氢（H2O2），在 Pt 电极 0.6 V 被电氧化产生安培电流。
中文摘要
本文报道了一种在双吡啶功能化碳纳米管上原位合成稳定不对称混合配体铁(II)双吡啶配合物的简单方法。该方法通过连续浸涂/孵育过程实现：首先将带芘基团的双吡啶配体 L2 通过 π-π 堆积修饰到碳纳米管侧壁，并电聚合形成超薄聚芘-双吡啶薄膜；随后将前驱体 [FeII(L1)2S2]2+ 与表面配体配位，原位形成 [FeII(L1)2L2]2+ 混合配体配合物。其中 L1 为带生物素基团的双吡啶配体，L2 为带芘基团的双吡啶配体；芘基团负责将铁配合物锚定在碳纳米管上，生物素基团则通过亲和素-生物素相互作用用于固定生物素化生物受体。循环伏安法证实了不对称铁配合物的形成及其 FeII/III 氧化还原活性。以生物素化葡萄糖氧化酶为模型蛋白，通过亲和素桥接固定后，该电极可在 0.6 V 下通过电氧化酶促生成的过氧化氢进行葡萄糖安培检测，表明该混合配体铁配合物可作为水相生物传感器器件中的稳定构建块。
英文摘要
A simple method is presented to synthesize asymmetric mixed ligand iron(II) diimine complexes using bipyridinyl functionalized carbon nanotubes. The synthesis of these complexes was realized using subsequent dip coating processes. The in situ formed mixed ligand complexes were used in aqueous media to act as building blocks in biosensor devices.