传感器类型
其他(硼掺杂金刚石超微电极阵列)
检测对象
无生物分析物;电化学表征探针:亚铁氰根离子(Fe(CN)6^4−)、铁氰根离子(Fe(CN)6^3−);样品基质:0.5 M KCl水溶液、0.5 M LiClO4水溶液
检测原理
该器件并非基于生物识别元件,而是以硼掺杂金刚石超微电极为换能器。氧化还原探针(如Fe(CN)6^4−/Fe(CN)6^3−)在电解液中向电极表面扩散,在BDD表面发生可逆电子转移。由于电极尺寸远小于扩散层厚度,质量传输呈径向/半球扩散,形成与扫描速率基本无关的稳态极限电流;ilim与探针浓度C和电极半径r成正比,因此电流随被测物浓度升高而增大。EIS中,界面响应由溶液电阻RS、电荷转移电阻RT和双电层电容CD描述,RT随电子转移速率k0变化,k0可由RT计算。BDD的低双电层背景电流和宽电位窗使信号更易分辨;本文未使用HCR、RCA等放大策略。
检测灵敏度
原文未报告LOD、线性范围、灵敏度斜率或相关系数。
效应效果
8×8阵列各通道参数存在差异:iBG平均94.33 pA、标准差64.85 pA;ilim平均1.83 nA、标准差0.19 nA;k0平均0.0132 cm·s−1、标准差0.008 cm·s−1。部分电极因钝化层裂纹或针孔暴露Pt走线,呈现铂电极电位窗,可由CV/EIS识别。BDD电极在0.5 M LiClO4中电位窗超过3 V,背景电流低,ilim接近理论值1.8 nA,k0约0.01 cm·s−1;经±10 mA·cm−2、100 ms、50次脉冲处理后k0提高数倍。作者认为其适合电生理与电化学分析,但未报告实际样品回收率或与ELISA/qPCR对比。
传感器的构成
- 基底:4英寸预氧化硅片,提供机械支撑与微加工平台
- 种子层:爆轰金刚石纳米颗粒,用于MPECVD选择性成核生长金刚石
- 换能器电极:硼掺杂纳米晶金刚石(BDD)薄膜,厚约300 nm,作为电化学工作电极
- 金属互连:Ti(50 nm)/Pt(150 nm)走线,通过lift-off工艺连接各电极至外部读出
- 钝化层:Si3N4(600 nm,CVD),隔离金属走线与电解液,降低漏电流
- 电极窗口:RIE/SF6局部刻蚀Si3N4,暴露金刚石电极并决定最终直径
- 读出系统:Autolab PGSTAT 302电化学工作站,三电极体系用于CV/EIS测量
中文摘要
本文报道了一种8×8多通道硼掺杂纳米晶金刚石(BDD)超微电极阵列(UMEA)的设计、制备与电化学表征。该器件将微电极在质量传输方面的优势与BDD优异的本征电化学性能相结合,采用在预处理4英寸硅片上选择性生长金刚石的新工艺路线。阵列中金刚石电极直径约14 μm、电极间距100 μm,通过Ti/Pt金属走线独立互连,并以Si3N4钝化层隔离。作者采用循环伏安法(CV)和电化学阻抗谱(EIS)对每个通道进行统计表征。结果表明,电极在快速氧化还原体系中电子转移速率k0最高可达0.05 cm·s−1,平均稳态极限电流在0.5 M KCl含1 mM Fe(CN)6^4−溶液中为1.8 nA。该阵列面向电生理和电化学分析应用,可作为神经活动监测与生物传感平台的基础器件。
英文摘要
We report on the fabrication and characterization of an 8 × 8 multichannel Boron Doped Diamond (BDD) ultramicro-electrode array (UMEA). The device combines both the assets of microelectrodes, resulting from conditions in mass transport from the bulk solution toward the electrode, and of BDD's remarkable intrinsic electrochemical properties. The UMEAs were fabricated using an original approach relying on the selective growth of diamond over pre-processed 4 inches silicon substrates. The prepared UMEAs were characterized by cyclic voltammetry (CV) and electrochemical impedance spectroscopy (EIS). The results demonstrated that the electrodes have exhibited a very fast electrode transfer rate (k(0)) up to 0.05 cm·s(-1) (in a fast redox couple) and on average, a steady state limiting current (in a 0.5 M potassium chloride aqueous solution containing 1 mM Fe(CN)(6)(4-) ion at 100 mV·s(-1)) of 1.8 nA. The UMEAs are targeted for electrophysiological as well as analytical applications.