组成图示
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传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖（glucose, D-glucose）；样品基质：磷酸盐缓冲液（PBS）、糖尿病患者尿液（urine）、血清（serum）
检测原理
该传感器以葡萄糖氧化酶（GOx）为识别元件，催化葡萄糖与溶解氧反应生成葡萄糖内酯和过氧化氢（H2O2）。功能化氧化石墨烯（FGO）表面的Ag@SiO2-PEG杂化纳米粒子（MPHs）具有近零伏氧化还原波，可促进GOx与电极间的电子转移，并对H2O2氧化和O2还原产生电催化作用。该体系未采用HCR/RCA等额外放大策略，主要依靠酶催化与FGO/MPHs电催化增强信号。在循环伏安（CV）测量中，葡萄糖浓度升高使酶反应生成的H2O2增多，H2O2氧化峰电流增大；同时O2被消耗，O2还原峰电流降低。FGO/MPHs界面将酶促反应转化为可测电化学峰电流，从而在PBS中实现0.1–20 mM葡萄糖的线性检测。临床尿液和血清中峰电流随葡萄糖含量变化，可用于糖尿病样品检测。
检测灵敏度
线性范围: 0.1–20 mM；灵敏度: 7.66 µA mM−1 cm−2；R = 0.9795（Ipc）、R = 0.9453（Ipa）
效应效果
该FGO-GOx电极的电化学效率优于未功能化Au-PCB和GO修饰电极，灵敏度7.66 µA mM−1 cm−2，高于PEDOT-PB-MWCNT（2.67 µA mM−1 cm−2）和GOx-PB丝网印刷电极（3.21±0.16 µA mM−1 cm−2）；线性范围0.1–20 mM宽于多种报道的葡萄糖传感器。对5名糖尿病患者血清（69、144、160、183、256 mg/dL）检测得到峰阴极电流0.83、1.11、2.28、2.61、4.67 µA，呈线性响应；尿液样品100–1000 µL峰电流亦呈线性关系。4°C保存50天后峰电流略降但峰位基本不变，表明稳定性较好。文中未报告RSD、回收率及抗干扰定量数据，作者认为该平台可拓展至其他生物分子电化学检测。
传感器的构成
- 基底/换能器电极：商用金印刷电路板电极（Au-PCB），约1 mm直径，经氧等离子处理增强亲水性并作为工作电极
- 二维纳米片层：氧化石墨烯（GO）纳米片，滴涂于Au-PCB表面，提供导电与界面固定平台
- 三维功能化纳米粒子：Ag@SiO2-PEG类金属-聚合物杂化纳米粒子（MPHs），平均粒径12±3 nm，经3-aminopropyltriethoxysilane硅烷化后与GO羧基共价结合，形成FGO并提供近零伏氧化还原波
- 识别元件：葡萄糖氧化酶（GOx，Aspergillus niger），滴涂固定于FGO表面，催化葡萄糖氧化
- 信号换能介质：H2O2和O2，酶反应生成H2O2并消耗O2，在FGO/MPHs表面发生电催化氧化/还原
- 支持电解质：磷酸盐缓冲液（PBS，pH 7.4），提供离子导电环境
- 检测电极体系：Ag/AgCl参比电极与Pt丝对电极，用于三电极循环伏安测量
中文摘要
本文报道了一种用于临床葡萄糖检测的新型电化学生物传感器。该传感器以商用金印刷电路板（Au-PCB）为工作电极，在其表面滴涂氧化石墨烯（GO）或经类金属-聚合物杂化纳米粒子功能化的氧化石墨烯（FGO），再固定葡萄糖氧化酶（GOx）。其中，FGO由平均粒径12±3 nm的银-二氧化硅包覆聚乙二醇（Ag@SiO2-PEG）杂化纳米粒子经硅烷化后与GO羧基共价结合构建。循环伏安（CV）结果表明，GOx修饰的FGO电极呈现表面受限反应和近零伏有效氧化还原电位，对葡萄糖具有0.1–20 mM的宽线性范围和7.66 µA mM−1 cm−2的灵敏度。FGO电极对H2O2氧化和O2还原表现出更优的电催化响应。作者利用该电极检测了多名糖尿病患者的尿液和血清样品，验证了其在临床样品中的实用性。该三维类金属-聚合物杂化与二维氧化石墨烯结合的薄固体层易于制备，并能保持固定酶的生物活性，可拓展至其他生物分子的电化学传感。
英文摘要
A novel clinical glucose biosensor fabricated using functionalized metalloid-polymer (silver-silica coated with polyethylene glycol) hybrid nanoparticles on the surface of a graphene oxide nanosheet is reported. The cyclic voltammetric response of glucose oxidase modification on the surface of a functionalized graphene oxide electrode showed a surface-confined reaction and an effective redox potential near zero volts, with a wide linearity of 0.1-20 mM and a sensitivity of 7.66 μA mM(-1) cm(-2). The functionalized graphene oxide electrode showed a better electrocatalytic response toward oxidation of H(2)O(2) and reduction of oxygen. The practical applicability of the functionalized graphene oxide electrode was demonstrated by measuring the peak current against multiple urine and serum samples from diabetic patients. This new hybrid nanoarchitecture combining a three-dimensional metalloid-polymer hybrid and two-dimensional graphene oxide provided a thin solid laminate on the electrode surface. The easy fabrication process and retention of bioactive immobilized enzymes on the functionalized graphene oxide electrode could potentially be extended to detection of other biomolecules, and have broad applications in electrochemical biosensing.