传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖(Glucose);样品基质:0.1 M 磷酸盐缓冲液(PBS,pH 6.98),空气饱和;干扰物:尿酸(UA)、抗坏血酸(AA)
检测原理
BCNTs 修饰玻碳电极后,硼掺杂引入的缺陷位点和导电网络有利于 GOD 的固定及 FAD 氧化还原中心与电极之间的直接电子转移。在空气饱和 PBS 中,GOD 可催化溶解氧还原,产生阴极电流。加入葡萄糖后,GOD 催化葡萄糖氧化为葡萄糖内酯,同时 FAD 被还原为 FADH2,使可用于氧还原的氧化态 GOD 减少,因而还原峰电流随葡萄糖浓度增加而下降。传感器通过循环伏安法读取还原峰电流的降低量来定量葡萄糖,无需外源电子媒介体,且对尿酸、抗坏血酸等电活性干扰物具有较好抗干扰性。
检测灵敏度
LOD: 0.01 mM (S/N = 3);线性范围: 0.05–0.3 mM;灵敏度: 111.57 μA mM−1 cm−2;r = 0.994
效应效果
该 GOD/BCNTs/GC 电极对葡萄糖的灵敏度为 111.57 μA mM−1 cm−2,明显高于 GOD/CNTs/GC 电极的 40.14 μA mM−1 cm−2,检出限由 0.03 mM 降至 0.01 mM。对 0.05 mM 葡萄糖连续检测 10 次,RSD 为 3.5%。连续循环 40 次后伏安响应几乎不衰减;4 °C 缓冲液中保存 10 天后仍保留初始响应值的 90%,优于 CNT 电极的 80%。在 0.5 mM 葡萄糖存在下,0.01 mM 尿酸和抗坏血酸无明显干扰,选择性良好。作者认为该电极结构简单、性能稳定,可作为氧化还原酶直接电化学和葡萄糖检测的新平台。
传感器的构成
- 基底电极:玻碳电极(GC),经氧化铝抛光并在 0.5 M H2SO4 中循环伏安预处理,作为换能器。
- 纳米修饰层:酸处理硼掺杂碳纳米管(BCNTs),滴涂干燥于 GC 表面,提供缺陷位点并促进 GOD 固定与电子转移。
- 识别元件:葡萄糖氧化酶(GOD),从 0.1 M PBS 中 10 mg/mL 溶液吸附于 BCNTs 表面,催化葡萄糖氧化并保留生物活性。
- 内源信号元件:GOD 中的 FAD/FADH2 氧化还原中心,无需外源电子媒介体,直接与电极发生电子转移。
- 反应介质:0.1 M 磷酸盐缓冲液(PBS,pH 6.98),提供质子与离子环境;空气饱和溶解氧参与 GOD 电催化还原,用于葡萄糖响应。
中文摘要
由于掺杂碳纳米管具有独特的物理化学性质,其在生物分析中备受关注。本文以葡萄糖氧化酶(GOD)为模型酶,在硼掺杂碳纳米管/玻碳(BCNTs/GC)电极上研究 GOD 的直接电化学行为。循环伏安法表明,在 0.1 M 磷酸盐缓冲液(pH 6.98)中,BCNTs 基酶电极上出现一对清晰、准可逆的氧化还原峰,说明 GOD 与电极之间发生直接电子转移。基于该电极构建的葡萄糖生物传感器灵敏度为 111.57 μA mM−1 cm−2,线性范围为 0.05–0.3 mM,检出限为 0.01 mM(S/N=3)。此外,BCNTs 修饰电极具有良好的稳定性和对尿酸、抗坏血酸等共存干扰物的抗干扰能力,表明硼掺杂碳纳米管是构建氧化还原酶直接电化学及相关酶生物传感器的优良候选材料。
英文摘要
Due to their unique physicochemical properties, doped carbon nanotubes are now extremely attractive and important nanomaterials in bioanalytical applications. In this work, selecting glucose oxidase (GOD) as a model enzyme, we investigated the direct electrochemistry of GOD based on the B-doped carbon nanotubes/glassy carbon (BCNTs/GC) electrode with cyclic voltammetry. A pair of well-defined, quasi-reversible redox peaks of the immobilized GOD was observed at the BCNTs based enzyme electrode in 0.1M phosphate buffer solution (pH 6.98) by direct electron transfer between the protein and the electrode. As a new platform in glucose analysis, the new glucose biosensor based on the BCNTs/GC electrode has a sensitivity of 111.57 microA mM(-1)cm(-2), a linear range from 0.05 to 0.3mM and a detection limit of 0.01mM (S/N=3). Furthermore, the BCNTs modified electrode exhibits good stability and excellent anti-interferent ability to the commonly co-existed uric acid and ascorbic acid. These indicate that boron-doped carbon nanotubes are the good candidate material for the direct electrochemistry of the redox-active enzyme and the construction of the related enzyme biosensors.