组成图示
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传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖（glucose），样品基质为 PBS（pH 7.0）缓冲液
检测原理
葡萄糖进入电极界面后，被固定化葡萄糖氧化酶（GOx）特异性催化氧化，生成过氧化氢（H2O2）。预氧化儿茶酚胺电聚合膜将 GOx 以高负载、高活性形式包埋并锚定在普鲁士蓝（PB）修饰金电极上，减少酶构象失活。PB 层作为电子转介与电催化层，在 0.70 V（vs. SCE）下催化 H2O2 氧化，或在 −0.05 V 下催化 H2O2 还原，产生与 H2O2 浓度成正比的安培电流。由于 H2O2 生成量随葡萄糖浓度增加，电流响应按 Michaelis–Menten 动力学上升，从而实现葡萄糖的灵敏检测。
检测灵敏度
LOD: 0.3 μM（DAPPO–GOx/PB/Au，0.70 V 与 −0.05 V）；线性范围: 0.005–5.5 mM（0.70 V）、0.004–2.4 mM（−0.05 V）；灵敏度: 35 ± 1.8 μA mM−1 cm−2（0.70 V）、35 ± 1.4 μA mM−1 cm−2（−0.05 V）；Kapp_m: 8.6 ± 0.2 mM（0.70 V）、1.9 ± 0.1 mM（−0.05 V）。对比 DAPCEP–GOx/PB/Au：LOD: 2 μM；线性范围: 0.05–9 mM（0.70 V）、0.05–3.2 mM（−0.05 V）；灵敏度: 10.5 ± 0.6 μA mM−1 cm−2（0.70 V）、10 ± 1.0 μA mM−1 cm−2（−0.05 V）；Kapp_m: 16 ± 0.5 mM（0.70 V）、5.7 ± 0.1 mM（−0.05 V）。
效应效果
优化 DAPPO–GOx/PB/Au 在 0.70 V 和 −0.05 V 均获得约 35 μA mM−1 cm−2 灵敏度，较常规电聚合 DAPCEP 提高约 3.3 倍，LOD 由 2 μM 降至 0.3 μM，Kapp_m 由 16 ± 0.5 mM 降至 8.6 ± 0.2 mM（0.70 V）；−0.05 V 下生物传感响应 RSD 约 5%。NA 体系性能相当，EP 电聚合效率较低。EQCM 与 UV–vis 显示预氧化使固定 GOx 比活性提高约 2 倍，相对酶活性分别为 46 ± 1%（EQCM）和 81 ± 6%（比色），优于 CEP 的 22 ± 1% 和 42 ± 3%。作者报道该酶电极具有良好选择性与稳定性，并认为该生物相容聚合物基质可扩展至其他生物传感与生物电子应用。
传感器的构成
- 基底电极：金（Au）电极，作为导电基底与安培换能器。
- 普鲁士蓝修饰层：电沉积普鲁士蓝（PB）膜，作为电子转介与 H2O2 电催化层。
- 酶固定基质：预氧化多巴胺（DAPPO）或预氧化去甲肾上腺素（NAPPO）电聚合膜，包埋并锚定酶。
- 识别元件：葡萄糖氧化酶（GOx），催化葡萄糖氧化生成 H2O2。
中文摘要
本文研究了在含葡萄糖氧化酶（GOx）的中性水溶液中，对电化学或化学预氧化的儿茶酚胺进行电聚合，以在普鲁士蓝（PB）修饰金电极上高效固定酶，用于葡萄糖的灵敏安培生物传感。电化学石英晶体微天平（EQCM）用于追踪各电极修饰过程。优化后的聚多巴胺基葡萄糖生物传感器在 0.7 V（vs. SCE）下灵敏度为 35 μA mM−1 cm−2，检出限为 0.3 μM；在 −0.05 V（vs. SCE）下获得类似结果，明显优于无预氧化的常规电聚合。固定化 GOx 经紫外–可见分光光度法和 EQCM 定量显示仍保持较高酶比活性。去甲肾上腺素也可类似电聚合，所得酶膜具有相当性能；但肾上腺素的电聚合效率较低，所得酶膜性能明显较差。
英文摘要
We examine here the electropolymerization of electrochemically or chemically preoxidized catecholamines in glucose oxidase (GOx)-containing neutral solutions to efficiently immobilize the enzyme at Prussian blue-modified Au electrodes for sensitive amperometric biosensing of glucose. The electrochemical quartz crystal microbalance (EQCM) was used to track various electrode-modification processes. The optimized poly(dopamine)-based glucose biosensor displayed a sensitivity of 35 microA mM(-1) cm(-2) and a limit of detection of 0.3 microM at 0.7 V vs. SCE, and similar results were obtained at -0.05 V vs. SCE, which are obviously better than those from preoxidation-free conventional electropolymerization. The immobilized GOx retained high enzymatic specific activity, as quantified by UV-vis spectrophotometry and EQCM. L-noradrenaline could similarly electropolymerize and the resultant enzyme film gave equivalent biosensing characteristics, but the electropolymerization of EP was less efficient and the resultant enzyme film showed notably poorer performance.