组成图示
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传感器类型
电化学生物传感器
检测对象
葡萄糖（glucose，D-葡萄糖）；样品基质：0.05 M PBS（pH 7.4）葡萄糖溶液，文中讨论适用于血糖浓度范围
检测原理
该传感器以玻璃碳电极为基底，PVP保护石墨烯与PFIL复合膜修饰电极表面。GOD通过PFIL反离子交换固定于复合膜中，其FAD活性中心与石墨烯-PFIL膜之间实现可逆直接电子转移，循环伏安峰电位约-0.43 V（vs Ag/AgCl），峰电流与扫描速率线性相关，表明表面限制过程。检测时，GOD催化葡萄糖氧化，消耗溶液中的O2并生成H2O2；石墨烯-PFIL复合膜对O2和H2O2具有电催化还原活性，在-0.49 V安培检测时，O2/H2O2还原电流随葡萄糖浓度升高而降低。因此电流变化反映葡萄糖浓度，2–14 mM范围内线性响应，R=0.994。
检测灵敏度
线性范围: 2–14 mM；R = 0.994
效应效果
传感器对6 mM葡萄糖在-0.5 V下的电流响应重复性良好，10次连续测量RSD为3.2%。稳定性方面，响应电流在3天后增加3.8%，1周后增加4.9%。作者未报告实际样品加标回收率或选择性实验，但指出在负电位下检测O2/H2O2还原电流，相比正电位氧化检测更不易受抗坏血酸、多巴胺等生物分子干扰。与已有方法相比，Zhu等双酶碳纳米管传感器线性范围为0.030–2.43 mM，Wu等多层碳纳米管/金纳米粒子/GOD传感器为0.1–10 mM，Tsai等Nafion/多壁碳纳米管/GOD传感器为0.025–2 mM且正电位检测可能受干扰。本文2–14 mM线性范围覆盖正常血糖约4–6 mM，作者认为石墨烯更易获得，适合血糖检测。
传感器的构成
- 基底电极：玻璃碳电极（GC electrode，d=3 mm），经氧化铝抛光，作为工作电极与电子转导基底
- 纳米材料修饰层：PVP保护石墨烯（PVP-protected graphene），提供高导电性、高比表面积及O2/H2O2电催化活性
- 离子液体功能层：聚乙烯亚胺功能化离子液体（PFIL），提供高离子导电性、膜稳定性与生物相容性，并通过反离子交换固定GOD
- 识别元件：葡萄糖氧化酶（GOD，EC 1.1.3.4），催化葡萄糖氧化，其FAD中心实现直接电子转移
- 信号标记物：无外加标记物；GOD的FAD中心直接电子转移，O2/H2O2作为电化学信号相关物
中文摘要
本文首次报道聚乙烯吡咯烷酮（PVP）保护石墨烯可在水中稳定分散，并对氧气（O2）和过氧化氢（H2O2）具有良好的电化学还原活性。作者以葡萄糖氧化酶（GOD）为模型酶，构建了PVP保护石墨烯/聚乙烯亚胺功能化离子液体（PFIL）/GOD电化学生物传感器。PVP保护石墨烯通过非共价修饰改善分散性，PFIL提供高离子导电性、膜稳定性和生物相容性，并可通过反离子交换固定带负电的GOD。该复合膜实现了GOD黄素腺嘌呤二核苷酸（FAD）中心的直接电子转移，保持酶生物活性，并表现出对O2和H2O2的电催化还原能力。基于该传感器在含氧磷酸盐缓冲液中检测葡萄糖，葡萄糖被GOD氧化并消耗O2，使O2/H2O2还原电流随葡萄糖浓度增加而降低，在2–14 mM范围内呈线性响应（R=0.994），显示其在血糖检测等电化学葡萄糖传感器中的潜在应用。
英文摘要
We first reported that polyvinylpyrrolidone-protected graphene was dispersed well in water and had good electrochemical reduction toward O(2) and H(2)O(2). With glucose oxidase (GOD) as an enzyme model, we constructed a novel polyvinylpyrrolidone-protected graphene/polyethylenimine-functionalized ionic liquid/GOD electrochemical biosensor, which achieved the direct electron transfer of GOD, maintained its bioactivity and showed potential application for the fabrication of novel glucose biosensors with linear glucose response up to 14 mM.