场效应晶体管(FET)生物传感器 2008

Directed assembly of carbon nanotubes on soft substrates for use as a flexible biosensor array.

Nanotechnology Koh J, Yi M, Yang Lee B, Kim TH, Lee J, Jhon YM, Hong S
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组成图示

Directed assembly of carbon nanotubes... 传感器构成示意图

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传感器类型

场效应晶体管(FET)生物传感器

检测对象

L-谷氨酸(L-glutamate)、谷氨酸钠(monosodium glutamate, MSG);样品基质:PBS缓冲液、食品样品(如米汤/加工食品)

检测原理

该传感器以柔性swCNT网络作为p型场效应晶体管通道,GOx固定在通道两侧裸露SiO2区域。当L-谷氨酸或MSG进入PBS样品时,GOx催化氧化谷氨酸,生成α-酮戊二酸、氨和过氧化氢。作者通过对照实验发现,三种副产物中只有氨能显著降低swCNT网络电导,因此传感信号主要来自氨对CNT界面/能带状态的调制。在源漏偏置下,氨的积累改变p型CNT通道的载流子浓度或界面势,使源漏电流发生可测变化;谷氨酸浓度越高,酶反应产生的氨越多,电流响应越大。器件采用Pt液体门接地,PBS作为离子介质,swCNT自限吸附形成较均匀网络,提高响应一致性。

检测灵敏度

原文未报告LOD、线性范围、灵敏度斜率或R^2;器件跨导: ~0.63 μA V−1;阈值电压: ~1.3 V;检测示例: 5 nM L-glutamate、200 μM MSG

效应效果

器件在弯曲半径0.5 cm下电学性能无明显变化,显示柔性稳定性。swCNT吸附遵循Langmuir自限过程,形成较均匀网络,使器件对同一分析物响应较均匀,提高重现性。噪声测试中,空气环境A/R为1.324×10−11,PBS中为1.584×10−10,α约1.054和1.029,空气噪声与固体基底swCNT器件相当。对照实验表明,酶反应副产物中只有氨显著降低电导,支持信号选择性。传感器可检测5 nM L-谷氨酸和200 μM MSG;典型加工食品MSG浓度约19–86 mM,作者认为灵敏度足以用于食品检测,并在米汤样品中进行了演示。论文未报告加标回收率或与ELISA/HPLC/qPCR的定量对比,同时提醒真实样品基质复杂可能带来干扰。

传感器的构成

  • 柔性基底:聚酰亚胺(PI)前驱体(DDE/PMDA/NMP)旋涂固化,厚度约50–60 μm,提供可弯曲支撑
  • 绝缘缓冲层:二氧化硅(SiO2),约200 nm,低温PECVD沉积,用于分子图案化和swCNT吸附
  • 图案化防吸附层:AZ5214光刻胶图案与十八烷基三氯硅烷(OTS)自组装单分子层(SAM),形成甲基终止图案,阻止swCNT非特异性吸附
  • 换能通道:单壁碳纳米管(swCNT)网络,选择性吸附并排列在裸露SiO2区域,构成p型FET导电通道
  • 电极层:钯(Pd)源漏电极(约20 nm)热蒸发/剥离,提供低接触电阻;金/钛(Au/Ti)电极用于长互连
  • 识别催化层:谷氨酸氧化酶(GOx),经3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)和戊二醛交联固定在swCNT间裸露SiO2区域
  • 读出介质:PBS缓冲液、铂(Pt)液体门/参考电极和Keithley 4200半导体参数分析仪,监测源漏电流变化

中文摘要

本文报道了一种在柔性基底上选择性组装并排列单壁碳纳米管(swCNT)以构建柔性生物传感器阵列的方法。首先,在聚酰亚胺(PI)软基底上通过低温等离子体增强化学气相沉积制备约200 nm二氧化硅(SiO2)缓冲层;随后利用光刻胶图案和十八烷基三氯硅烷(OTS)形成的甲基终止分子图案,在无连接子条件下引导swCNT选择性吸附于裸露SiO2区域,并沉积钯(Pd)源漏电极形成柔性场效应晶体管器件。器件在磷酸盐缓冲液(PBS)中表现出典型p型液体门控特性,并呈现1/f噪声行为。进一步将swCNT之间的裸露SiO2区域用谷氨酸氧化酶(GOx)功能化,使传感器能够选择性检测两种不同环境中的谷氨酸物质:作为神经递质的L-谷氨酸和作为食品添加剂的谷氨酸钠(MSG)。该工艺仅依赖常规微纳加工设施,有望用于神经活动监测和食品添加剂检测等柔性传感应用。

英文摘要

We have developed a method to selectively assemble and align carbon nanotubes (CNTs) on soft substrates for use as flexible biosensors. In this strategy, a thin oxide layer was deposited on soft substrates via low temperature plasma enhanced chemical vapor deposition, and a linker-free assembly process was applied on the oxide surface where the assembly of carbon nanotubes was guided by methyl-terminated molecular patterns on the oxide surface. The electrical characterization of the fabricated CNT devices exhibited a typical p-type gating effect and 1/f noise behavior. The bare oxide regions near CNTs were functionalized with glutamate oxidase to fabricate selective biosensors to detect two forms of glutamate substances existing in different situations: L-glutamic acid, a neurotransmitting material, and monosodium glutamate, a food additive.

关键词

柔性生物传感器碳纳米管场效应晶体管谷氨酸氧化酶L-谷氨酸谷氨酸钠定向组装