组成图示
示意图生成中
传感器类型
综述或非传感器论文
检测对象
无明确生物传感检测对象；研究材料：金纳米颗粒（AuNPs）、二氧化硅包覆金纳米颗粒聚集体（SiO2-AuNP agglomerates），样品基质：水溶液（aqueous solution）
检测原理
该体系并非以识别事件触发传感信号，而是研究金纳米颗粒在多光子激发下的发光增强机制。飞秒激光（630–900 nm）通过多光子吸收将电子从 d 带激发至 sp 导带，随后发生辐射复合或等离子体相关辐射，产生紫外-可见宽谱 MAIL 发光。单个 AuNP 的发光效率随激发波长增加而下降，因为其 LSPR 与激发光重叠有限；而 SiO2 包覆聚集体中颗粒间近场耦合形成红移且宽化的 LSPR 和近场热点，增强局部电磁场，使 MAIL 在 750–850 nm 相对单个颗粒增强至少两个数量级，并在 630–900 nm 范围内几乎不随波长变化。低功率下 450–530 nm 积分强度与激发功率呈二次方关系，850 nm 激发时 290–390 nm 积分斜率为 3.4±0.9，提示存在三光子贡献。
检测灵敏度
灵敏度斜率: 450–530 nm 低激发功率下呈二次方依赖；850 nm 激发、290–390 nm 积分范围斜率 3.4±0.9
效应效果
与单个裸金纳米颗粒或单个二氧化硅包覆金纳米颗粒相比，二氧化硅包覆聚集体在 630–900 nm 激发范围内 MAIL 更强；在 750–850 nm 区间，聚集体相对单个二氧化硅包覆颗粒的增强因子至少为两个数量级。单个颗粒在激发波长大于 750 nm 时发光可忽略，而聚集体效率几乎不随激发波长变化，其中较厚壳层样品 IV 在 630–900 nm 范围内保持较恒定。文中指出所有样品 MAIL 强度与颗粒浓度线性相关，时间分辨信号受条纹相机响应限制，FWHM 约 12 ps。作者认为近红外激发下的高 MAIL 效率可用于发光成像和生物传感器技术，但未报道选择性、稳定性、重现性或实际样品回收率。
传感器的构成
- 样品池：熔融石英比色皿（fused silica cuvette），承载水溶液样品并允许激光透过
- 水溶液介质：水溶液（aqueous solution），作为颗粒悬浮与光学测量介质
- 纳米颗粒核心：金纳米颗粒（AuNPs），提供局域表面等离子体共振（LSPR）与多光子吸收发光源
- 二氧化硅包覆层：二氧化硅（SiO2）壳层，隔离颗粒并控制聚集间距
- 聚集结构：二氧化硅包覆金纳米颗粒聚集体（SiO2-AuNP agglomerates），形成近场热点以增强 MAIL
- 激发源：飞秒钛宝石激光（Ti:Sapphire femtosecond laser），提供 630–900 nm 激发
- 读出装置：稳态/时间分辨发光光谱系统（monochromator/PMT/streak camera），记录 MAIL 光谱
中文摘要
本研究采用时间分辨与稳态发光光谱，考察了水溶液中裸金纳米颗粒（AuNPs）、二氧化硅包覆金纳米颗粒以及二氧化硅包覆金纳米颗粒聚集体在多光子吸收诱导发光（MAIL）中的行为。样品以 630–900 nm 飞秒脉冲激光激发，颗粒发光在紫外和可见区呈宽谱。时间分辨测量表明发光寿命为数皮秒，受实验系统响应限制。MAIL 效率随激发波长的变化显示，与单个金纳米颗粒相比，二氧化硅包覆聚集体在整个激发波长范围内发光均得到增强；聚集体表现出几乎与激发波长无关的 MAIL 效率，而单个颗粒的 MAIL 效率随激发波长增加迅速下降。该增强可归因于激发波长对应光谱区存在局域表面等离子体共振（LSPR）。近红外激发下聚集体的高 MAIL 效率有望在发光成像和生物传感器技术中发挥优势。
英文摘要
Multi-photon absorption induced luminescence (MAIL) from bare gold nanoparticles, silica-coated particles, as well as silica-coated agglomerated gold nanoparticles suspended in aqueous solution was studied by using time-resolved and steady-state luminescence spectroscopy. The nanoparticles were excited by femtosecond pulses of wavelengths ranging from 630 nm to 900 nm. The luminescence from the particles exhibits a broad spectrum in the UV and VIS region. The time-resolved measurements indicate a luminescence lifetime of a few ps, limited by the response of the experimental system. The studied dependence of the MAIL efficiency on the excitation wavelength showed that the luminescence from silica-coated agglomerates was enhanced over the whole range of excitation wavelengths, when compared to the luminescence from individual gold nanoparticles. The agglomerates show an almost excitation wavelength independent efficiency of the MAIL, while for individual nanoparticles a rapid decrease of the MAIL efficiency was observed with increasing excitation wavelength. The observed enhancement of the MAIL from the agglomerated nanostructures can be attributed to the presence of localized surface plasmon resonances in the spectral region corresponding to the excitation wavelengths. The high MAIL efficiency from the agglomerated nanoparticle structures in the near-infrared could be an advantage in the expanding field of luminescence-based-imaging, as well as in biosensor technology.